碳纳米管优异的物理化学性质使发展大规模和结构可控的合成技术极其重要，这有赖于对碳纳米管形成机制的清楚理解。但由于碳纳米管生长的高温环境和快速特点，致使有关其形成机制的研究非常困难，因而碳纳米管形成机制目前仍相当模糊，这大大制约了相关技术的发展。　　 本文研究了碳纳米管合成各种方法在技术原理以及内在科学原理方面的共性和差异，发现气-气合成纳米管过程(包括电弧、激光、浮游化学气相沉积、爆炸辅助化学气相沉积等)与使用固定金属催化剂的常规化学气相沉积过程在碳纳米管的生长机制上存在巨大差异。因此详细研究了气-气过程中纳米管的形成机理，主要内容如下：　　 1.通过爆炸辅助的化学气相沉积方法独特的优势，首次实现了对碳纳米管生长中间体的冷冻，从而使得通过中间体的研究洞察碳纳米管形成机制成为可能。　　 2.基于冷冻获得的中间体的形貌和结构的详细分析，首次提出并验证了多壁纳米管“颗粒-线-管”逐级进化的新机制。　　 3.采用浮游化学气相沉积技术的低温非平衡控制，获得了一系列具有特殊结构的碳纳米管生长中间体，详细研究中间体的结构，进一步证实了气.气过程中多壁纳米管的形成遵循“颗粒-线-管”逐级进化机制。　　 4.详细研究了纳米管形成过程，发现富勒烯、球状碳纳米颗粒、单壁碳纳米管、纳米碳纤维、多壁碳纳米管的形成存在着本质的联系，它们之间存在相互转化或血缘进化关系，并首次提出单壁纳米管的形成亦遵循“富勒烯-线-管”逐级进化机制。　　 5.在纳米管“颗粒-线-管”机理的指导下，成功实现了碳纳米颗粒在催化作用下向碳纳米线和纳米管的转化；富勒烯C60向碳纳米颗粒、纳米线及纳米管的催化转化，这一结果不仅从科学上支持了“颗粒-线-管”逐级进化机制，而且在技术上提供了一种固相合成碳纳米管的新技术途径，并对富勒烯、单壁碳纳米管与多壁碳纳米管的进化关系提供了有力的实验证据。　　 6.理论分析与实验相结合，证明了纳米管形成过程中，纳米管本身存在着一种自催化行为，不同的碳纳米结构之间可以相互作用、组装。实验观察得出，纳米管形成、组装过程中，除了金属的催化作用外，还存在着碳本身的自作用，金属和碳共同协调完成纳米管的组装。