【摘 要】
：
开发高活性、高选择性和高稳定性的催化剂是目前生物质加氢脱氧研究的重点和难点。本文以设计合成高活性和高选择性级孔ZSM-5分子筛负载金属多功能催化剂为目标,以木质素模型化合物为原料,研究载体酸性、孔道和活性金属对级孔ZSM-5分子筛负载Pt（Ni）催化木质素衍生物选择性加氢脱氧生成环烷烃的影响规律。采用水热法合成了不同硅铝比的级孔ZSM-5分子筛,制备了Pt/ZSM-5催化剂,研究其对二苯并呋喃加氢
论文部分内容阅读
开发高活性、高选择性和高稳定性的催化剂是目前生物质加氢脱氧研究的重点和难点。本文以设计合成高活性和高选择性级孔ZSM-5分子筛负载金属多功能催化剂为目标,以木质素模型化合物为原料,研究载体酸性、孔道和活性金属对级孔ZSM-5分子筛负载Pt（Ni）催化木质素衍生物选择性加氢脱氧生成环烷烃的影响规律。采用水热法合成了不同硅铝比的级孔ZSM-5分子筛,制备了Pt/ZSM-5催化剂,研究其对二苯并呋喃加氢脱氧反应的影响。级孔结构提高了金属分散度。催化剂载体酸性越强,加氢脱氧反应速率越快。硅铝比为75的Pt/HZ-75催化剂由于高金属分散度、酸性适中和强金属-载体相互作用,在260℃下反应6 h,可以获得100%转化率和86.8%联环己烷选择性;该催化剂在循环使用5次后,二苯并呋喃转化率和联环己烷选择性几乎不变,表现出优异的催化活性和稳定性。采用等体积共浸渍法制备了级孔ZSM-5负载Pt-Ni双金属催化剂。研究了不同Pt/Ni比对二苯并呋喃和愈创木酚二元混合物加氢脱氧生成环烷烃的影响。与单金属Pt/HZ-75催化剂相比,少量Ni的引入促进了活性金属位点的分散,部分形成Pt-Ni合金,Pt-Ni间的协同作用显著提高了二元混合物的转化率,尤其是二苯并呋喃的转化速率。并且发现适量Ni的引入有利于促进偶联反应生成联环己烷。Pt/Ni比为1:3的Pt-3Ni/HZ-75催化剂表现出最佳的催化性能和联环己烷选择性（43%）。通过改变微孔/介孔模板剂的比例制备了不同孔分布的级孔ZSM-5分子筛负载Pt-Ni双金属催化剂,研究了微/介孔分布对愈创木酚和二苯并呋喃二元混合物加氢脱氧生成联环己烷的影响。结果表明,不加入微孔模板剂时,催化剂呈现无定形形貌,随微孔模板剂含量增加,催化剂结晶度逐渐提高。在微/介孔模板剂比为15:5时,联环己烷选择性进一步提高至49.9%。良好的微介孔分布,有利于Ni与介孔中的酸性位协同作用促进偶联反应生成联环己烷。
其他文献
通过对锻造316LN奥氏体不锈钢进行轧制随后进行不同加热温度的热处理,获得具有不同晶粒尺寸的316LN奥氏体不锈钢。研究了细晶316LN奥氏体不锈钢在不同温度下的单轴拉伸力学性能。通过低周疲劳试验,研究了细晶316LN奥氏体不锈钢的低周疲劳性能及失效机理,并对细晶316LN奥氏体不锈钢进行了低周疲劳寿命预测。通过棘轮疲劳试验,研究了不同平均应力下细晶316LN奥氏体不锈钢的棘轮疲劳性能,阐明了平均
聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）凝胶在药物递送和组织工程中具有广阔的应用前景。因此,PEGDA聚合的研究具有重要意义。本论文研究了PEGDA在532 nm激光下通过不同的引发体系进行光聚合及其高活性引发体系用于制备凝胶,具体内容如下:首先研究了2’,4’,5’,7’-四溴荧光素二钠盐（EY）引发的532 nm的光聚合。为了提高聚合速率,使用EY,三乙醇胺（TEOA）和六氟磷酸二苯基碘鎓（DPI）作
绝缘材料在电气行业有着广泛应用。随着工况条件逐渐复杂以及需求的多样化,人们对绝缘材料性能的要求也就越来越高。陶瓷材料制备的绝缘涂层具有耐高温、理化性能稳定、附着力良好的特点。本文分别在添加有纳米六方氮化硼（h-BN）和纳米氧化铝（Al2O3）粉体的溶液中,采用电泳沉积法制备出了氮化硼以及氧化铝陶瓷绝缘涂层。采用XRD、SEM、FTIR等分析技术,对所制备陶瓷绝缘涂层的成分和结构进行了表征,研究了所
膜技术为缓解全球水危机提供了经济绿色的方法。纳滤凭借低能耗和高水盐分离效率而备受关注。由界面聚合技术制备的聚酰胺分离膜和超滤支撑膜组成的复合膜是商用纳滤膜的基准结构。为了提高分离效率,研究者在聚酰胺分离膜超薄化和疏松化的独立调控方面都取得了重要进展。但在聚酰胺分离膜中同时耦合调控这两种结构仍是一项巨大的挑战。本研究分别通过氢氧化钠后处理水解法和石墨烯量子点调控界面聚合法成功制备出了超薄疏松聚酰胺（
氟化工作为典型精细化工过程,其产品被广泛应用于医药、航天、核工程等工业和日常生活各个领域,其生产日趋大型化、集成化和复杂化,对管控手段也提出了更高要求。但是,过程变量中存在的复杂耦合关系和强时变特性,使得现有的先进控制方法无法适用于氟化工生产过程之中,收集到的海量数据也难以体现其潜在应用价值。因此,迫切需要开发针对氟化工特性的深度学习先进控制方法,从而实现在保障生产安全的前提下提高产品质量。氟化工
邻苯二甲酸酯类增塑剂在聚氯乙烯（PVC）类塑料产品的合成过程中应用广泛,但是含有邻苯二甲酸酯类的产品在使用过程中易于向外界环境扩散,并且有致癌风险。环己烷二甲酸酯的增塑性能可以与邻苯二甲酸酯相媲美,且无毒环保,可自然降解,逐渐成为备受青睐的新型增塑剂。本文对邻苯二甲酸二异辛酯（DOP）直接加氢合成环己烷1,2-二甲酸二异辛酯（DEHCH）反应本征动力学和Ru基催化剂的N-官能化改性等方面进行了研究
盐酸沃尼妙林（Valnemulin hydrochloride）是一种新的半合成截胸素衍生物,主要用于防治猪、牛、羊和家禽的支原体病和革兰氏阳性细菌感染。目前市售无定型与文献报道的溶剂化合物均存在一定缺陷。同时在制剂方面,盐酸沃尼妙林混悬剂通常需要借助载体,导致载药量受限。针对这些问题,本文对盐酸沃尼妙林固体形态进行了系统地筛选,并考察了其不同晶型之间的转化关系,探究了其多晶型的分子组装以及晶型转
冷氢化过程是多晶硅生产中用来回收四氯化硅的重要一环,流化床反应器是其中的核心设备。挡板结构对流化床中的气固接触效果和反应性能具有重要影响。目前槽钢型挡板已被用于工业级冷氢化流化床中,但流化效果还有待提高。对于挡板结构的优化设计,若单纯采取实验手段需付出巨大的经济代价,因此通过计算流体力学（Computational Fluid Dynamics,CFD）方法建立数学模型来研究挡板结构对流化床反应器
由于具有生物相容性、蛋白质吸附性、机械性能和化学成分可调节的优点,基于聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）的纳米凝胶被广泛用于药物递送和组织工程研究。532 nm激光聚合具有穿透性强、适用范围广和反应条件温和的特点,课题组前期的工作实现了532 nm精准聚合制备超小尺寸的纳米凝胶,但聚合速度低。因此,提高聚合速度的同时实现对聚合的精确控制,成为我们需要解决的问题。本文利用两亲性PEGDA单体在水中的自
目前,在分离染料废水的工业应用中超滤膜的通量和选择性难以同时提升,二者此消彼长,我们称之为“trade-off”效应。为了改善膜分离过程中普遍存在的“trade-off”效应,本文将孔径均匀的聚丙腈超滤膜作为基膜,采用界面聚合的方法,设计并合成了水稳定性良好,具有一定孔径大小的共价有机框架（COFs）,将其作为2D改性材料,分别搭建了2D+1D和2D+2D的混合多维组分,进而将合成的两种混合多维组