【摘 要】
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近年来,有机-无机杂化钙钛矿电池（PSCs）因空穴电子迁移率高、载流子扩散长度长、宽波长范围内吸光系数高、带隙可调（1.15～3.06 e V）、光电转换效率（PCE）高（25.7%）等突出优点,使得钙钛矿基叠层太阳能电池被认为是有望突破单结太阳电池理论效率极限、效率达到30%以上的可行解决方案。在钙钛矿基叠层电池中,带隙为1.65～1.75 e V的宽带隙钙钛矿（WBPs）可有效吸收太阳光谱短波
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近年来,有机-无机杂化钙钛矿电池（PSCs）因空穴电子迁移率高、载流子扩散长度长、宽波长范围内吸光系数高、带隙可调（1.15～3.06 e V）、光电转换效率（PCE）高（25.7%）等突出优点,使得钙钛矿基叠层太阳能电池被认为是有望突破单结太阳电池理论效率极限、效率达到30%以上的可行解决方案。在钙钛矿基叠层电池中,带隙为1.65～1.75 e V的宽带隙钙钛矿（WBPs）可有效吸收太阳光谱短波范围的高能量光子,且制造成本相对于Ⅲ-Ⅴ族化合物半导体低廉很多,所以常被用作顶部电池。本论文通过调节钙钛矿前驱体组分,分别制备了带隙为1.58 e V的MA0.7FA0.3Pb I2.55Cl0.45和1.68 e V的FA0.65MA0.2Cs0.15Pb(I0.8Br0.2)3,研究了薄膜制备工艺和成膜机理。在此基础上,围绕PSCs的效率和稳定性,探索了不同界面修饰层对钙钛矿/传输层界面的物化性质、载流子输运特性及PSCs光伏性能的影响和作用机制。本论文的主要内容如下:首先,制备了n-i-p平面异质结MA0.7FA0.3Pb I2.55Cl0.45（带隙1.58 e V）PSCs,该器件的PCE为18.14%。在钙钛矿/spiro-OMe TAD空穴传输层界面引入多功能聚合物聚（2-乙基-2-恶唑啉）（PEOz）,研究表明,PEOz分子中O原子的孤对电子能与钙钛矿表面未成键的Pb2+反应形成Pb-O键,降低钙钛矿薄膜表面缺陷,提高吸光强度。此外,由于PEOz的偶极作用,使得钙钛矿层和spiro-OMe TAD的能级发生弯曲,从而降低了钙钛矿/spiro-OMe TAD界面的能级势垒,提高了界面空穴的传输和提取效率。最后,PEOz具有吸湿性,能够优先吸收环境中的水分子,从而保护钙钛矿薄膜不受水分子的侵蚀,提高PSCs的湿度稳定性。综上,经PEOz修饰的钙钛矿电池PCE达到了21.86%,开路电压VOC为1.11 V,短路电流JSC为24.88 m A/cm~2,填充因子FF为79.32%。未封装的器件在相对湿度30%～40%的空气中存储300小时后仍保持其初始效率的92.29%。其次,摸索了带隙为1.68 e V的FA0.65MA0.2Cs0.15Pb(I0.8Br0.2)3的宽带隙钙钛矿薄膜制备工艺,通过一步溶液法制备出n-i-p平面异质结钙钛矿电池,该器件VOC为1.09V,JSC为21.12 m A/cm~2,FF为70.08%,PCE为16.13%。最后,基于上述标准器件,在Sn O2电子传输层/FA0.65MA0.2Cs0.15Pb(I0.8Br0.2)3钙钛矿界面引入了Cs Br修饰层。实验表明,Sn O2和Cs Br之间形成强Sn-O-Cs键,有效减少了Sn O2表面的Sn悬挂键,使得Sn O2/钙钛矿界面能级势垒由300 me V降低到100 me V,提高了界面电子传输效率。同时,Cs Br的引入使钙钛矿薄膜晶粒尺寸增大,结晶质量增强。因此,基于Cs Br界面修饰的宽带隙PSCs,其VOC增加了70 m V,FF增加了6.35%,最优PCE提升至19.54%。
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