近年来,有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSCs）以其优异的光电转换性能和低成本溶液加工等优势受到了科研工作者和产业界人士的广泛关注,被认为是新一代薄膜太阳电池技术中的杰出代表,其最高认证光电转换效率（PCE）已经达到了25.7%,与单晶硅太阳电池效率纪录相当（26.1%）。然而,传统的三维（3D）钙钛矿晶体结构中,有机组分（甲胺离子MA+或甲脒离子FA+）在水氧和强光照情况下,会分解导致钙钛矿晶体结构的解离,使其丧失原有的光电转换能力。这种器件衰减现象严重制约了钙钛矿光伏器件的发展。发展二维（2D）钙钛矿能够从根本上提升钙钛矿薄膜和器件的稳定性,这主要是由于造成2D结构形成的大体积有机配体通常有较大的疏水性,有机配体的引入赋予了钙钛矿更稳固的晶体结构,并能够有效抑制离子迁移。但是传统有机配体的引入,造成了较强的量子限域效应和介电约束效应,使得激子结合能变大,光生载流子的解离和传输效率降低,这是2D PSCs效率降低的根源。本论文以提升2D钙钛矿的光生载流子传输效率为目标,设计两种含有硫的新型有机配体进行相关2D钙钛矿单晶的合成,进而制备2D钙钛矿薄膜和太阳能电池,研究表明新型有机配体的引入能够赋予钙钛矿薄膜良好的结晶性和光学性能,进而载流子输运性能和最终器件的性能均得到明显改善,具体研究结论如下:1、基于二维钙钛矿有机配体的设计原则,选取一种新型有机胺,胱胺,作为二维钙钛矿的有机配体。首先合成了基于胱胺的钙钛矿单晶,晶体结构解析表明,胱胺分子可以有效地插入三维钙钛矿晶格,从而模板化二维钙钛矿结构,形成2DDJ型钙钛矿。之后将单晶直接加入钙钛矿前驱体溶液并制备了准二维钙钛矿薄膜,薄膜显示出良好的结晶性以及光学吸收能力。最终基于胱胺n=5的准二维PSC获得了13.5%的最佳PCE。这主要得益于胱胺分子中二硫键的存在,相邻二硫键之间最短距离为3.47?,说明配体之间存在明显的强相互作用,使结构更加稳定;另一方面,二硫键的存在增大了有机层电荷密度,从而增强了相邻无机层之间的电荷传输。2、选择另一种多官能团有机胺,L-半胱氨酸（Cys）,作为二维钙钛矿的有机间隔配体。这种有机胺具有较大的偶极矩为2.45 D,远大于丁胺（1.22 D）,这有利于实现载流子的跨有机层传输。配体的巯基之间存在强烈的S…S相互作用,推测有可能形成二硫键,实现结构从RP到DJ相的转化,从而使得2D钙钛矿结构更为稳定。此外,Cys的氢碘酸盐为室温熔融盐,减弱了由于传统2D钙钛矿前驱体溶液中有机组分和无机组分的溶解度差异导致的薄膜不均匀相分布,使得到的2D钙钛矿薄膜具有更高的相纯度。最终,基于Cys n=4的准二维钙钛矿获得了14.2%的PCE,其丁胺对照组为12.5%,这主要源于薄膜质量的改善,包括薄膜较高的结晶度和取向性以及较低的非辐射复合。