钙钛矿太阳能电池中基于SnO2电子传输层的修饰及机理研究

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钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cells,PSCs)是一种新兴的太阳能电池,具有材料成本低廉,制备工艺简单,光电转换效率高等特点。自2009年被制备出以来,其光电转换效率从最初的3.8%提升到了 25.2%,极有可能成为下一代商用太阳能电池。钙钛矿太阳能电池由透明导电基底、电子传输层、钙钛矿吸光层、空穴传输层、背电极堆叠而成,电子传输层在其中起萃取电荷,传输电荷并阻挡空穴的作用。至今,研究人员已经开发出众多种类的电子传输层材料,包括TiO2、ZnO、SnO2、PCBM、C60等。其中SnO2材料是一种无机宽禁带半导体,具有良好的全光谱透光性,化学稳定性,以及优异的电子迁移率(240cm2(V*s)-1),且可低温制备,是当今应用最广泛的电子传输层材料。然而现在应用于钙钛矿太阳能电池的SnO2材料也存在诸多缺点,影响钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性。(1)未经高温烧结的SnO2薄膜表面存在氧空位缺陷,这会影响电荷的传输而且导致载流子在SnO2/Perovskite界面复合;(2)SnO2与钙钛矿材料存在不同程度的能级错配,这会导致界面能量损失,降低器件的开路电压:(3)SnO2表面粗糙度较大会降低钙钛矿溶液的浸润性,影响钙钛矿的结晶。本论文针对钙钛矿太阳能电池SnO2电子传输层的表/界面问题,提出界面修饰的方法提高器件的光伏性能,并研究了不同制备方法对钙钛矿薄膜和器件性能的影响,所做工作有以下三个:1.采用溶液旋涂法和磁控溅射镀膜在透明导电基底上逐层沉积各功能层,组装正式平面结构钙钛矿太阳能电池。由于在制备过程中SnO2电子传输层未经高温烧结,其表面存在氧空位缺陷,造成载流子在电子传输层表面复合,影响钙钛矿器件的光伏性能。本章工作首次利用超声喷涂法制备GQDs界面修饰层,GQDs表面的-OH和-COOH可以和SnO2表面的Sn4+配位,填充SnO2表面的氧空位缺陷,同时GQDs中的氨基可以钝化钙钛矿的缺陷。这种具有桥架的作用可以有效地促进载流子在SnO2/钙钛矿界面的传输,同时抑制载流子在钙钛矿内部的复合,提高器件光伏性能。使用0.05 mg mL-1的GQDs水溶液,喷涂120 s时,钙钛矿太阳能电池的各项性能最好,光电转换效率从13.61%提升到16.54%。2.本章工作选取氨基磺酸系列材料(氨基磺酸、氨基甲磺酸、氨基乙磺酸、3-氨基-1-丙磺酸)修饰SnO2/钙钛矿界面。氨基磺酸材料具有简单的分子结构,容易定性的研究其在界面间的作用。经测试分析发现,磺酸基能和SnO2表面的Sn4+配位,填充SnO2表面的氧空位,氨基钝化钙钛矿的缺陷。同时氨基磺酸(SA)促进了钙钛矿晶核形成。而且氨基磺酸提高了SnO2的费米能级,缓解SnO2和钙钛矿的能级错配。最终0.5 mg mL-1的氨基磺酸修饰的器件取得了最好的性能,器件效率从18.22%提升到20.41%。3.本章工作探索钙钛矿太阳能电池两步旋涂法的制备工艺,总结出简单高效,可重复的钙钛矿太阳能电池制备工艺,器件效率达到了 21.41%。同时在钙钛矿薄膜上制备苯丙胺氢碘酸盐(PPAI)钝化层,通过测试分析发现PPAI可以和钙钛矿薄膜表面的残余PbI2形成新的二维钙钛矿相PPA2PbI4。当PPAI浓度为20 mM时,取得了最高为22.57%的器件效率。
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