【摘 要】
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近年来,化石燃料消费带来的能源问题和环境污染日益阻碍经济与社会的协调发展。许多研究致力于寻找有前途和实用的能源转换和存储技术,包括锂离子电池(LIB)、燃料电池和钠离子电池(NIB)等。目前,在潜在的可充电二次电池中,锂离子电池主导了便携式电子市场。然而受锂储量规模和原料成本的限制,钠离子电池重新成为人们关注的焦点。但受钠离子尺寸与动力学所限,用于锂离子电池的负极材料(如商业化的石墨)不能适用于钠
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近年来,化石燃料消费带来的能源问题和环境污染日益阻碍经济与社会的协调发展。许多研究致力于寻找有前途和实用的能源转换和存储技术,包括锂离子电池(LIB)、燃料电池和钠离子电池(NIB)等。目前,在潜在的可充电二次电池中,锂离子电池主导了便携式电子市场。然而受锂储量规模和原料成本的限制,钠离子电池重新成为人们关注的焦点。但受钠离子尺寸与动力学所限,用于锂离子电池的负极材料(如商业化的石墨)不能适用于钠离子电池。目前,大量研究致力于寻找合适的钠离子电池负极材料。其中,二氧化钛(TiO_2)是一种稳定、廉价、无毒、含量丰富的材料,作为典型的NIB插层负极材料而备受关注。但其固有导电性差,钠离子扩散率低,严重阻碍了其储钠性能表现。基于此,本文开展了基于海藻酸钠与金属阳离子自交联特性的TiO_2/C复合负极材料研究,主要研究内容和结果如下:(1)利用海藻酸钠与四价钛离子的自主交联反应,得到Ti-海藻酸钠前驱体小球,在不同温度下氮气气氛碳化后,得到TiO_2/C纳米复合材料。断裂的碳链形成了竹节状交互连接的分级多孔碳基体,具有层次化的多孔结构,为电解质离子提供快速的运输通道,并通过表面吸附提供额外的容量,从而提高了钠离子的储存及扩散性能。钛矿型TiO_2颗粒均匀地分布在碳基体中,并对碳基体有催化石墨作用。将TiO_2/C纳米复合材料应用于钠离子电池负极材料中,100mAg~(-1)电流密度下,经过300次循环后,600℃碳化后的TiO_2/C纳米复合材料电极容量保持在180.4mAhg~(-1)。在1000mAg~(-1)电流密度下,经过1000次循环后,电极容量保持在102.3mAhg~(-1),同时表现出较高的比容量和稳定的循环性能。相同电流密度下,随着碳化温度升高,电极材料比容量有所降低,但依然保持较好的循环性能。(2)利用钠离子对海藻酸钠交联反应的抑制作用,调控海藻酸钠和金属钛离子交联过程中所产生微晶区域大小,再进行碳化间接调控最终产物中金属氧化物颗粒尺寸。不同Na~ 比例浓度对产物中碳基体的结构几乎无影响,所有样品的碳基体同样呈网状结构,形成互相连通的多孔通道,为电解质离子提供快速的传输通道。纳米颗粒几乎均为锐钛矿型TiO_2,随着Na~ 比例增加,纳米颗粒发生扩散融合,晶粒尺寸在不断增加,同时产生更多的缺陷。将材料应用于钠离子电池负极材料中,在100mAg~(-1)电流密度下,经过100次循环后,Na~ :Ti~(4 )比例为1:1时,TiO_2/C容量保持在200.4mAhg~(-1);在1000mAg~(-1)电流密度下,经过1000次循环后,其容量保持在168.8mAhg~(-1)。同时,通过循环伏安测试曲线发现,其阴极峰和阳极峰峰偏差缩小到0.06V,表明Na~ :Ti~(4 )比例为1:1时,TiO_2/C电极具有优异的循环稳定性和更好的可逆性及倍率性能。综上所述,本文利用海藻酸钠的自主交联特性和钠离子对海藻酸钠交联反应的抑制作用,制备了同时具有较高比容量且循环稳定性能优异的TiO_2/C纳米复合材料,弥补了TiO_2单独应用钠离子电池负极中固有导电性差的缺陷,为新型能量储存与转化材料提供了新的方法。
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