改性石墨毡电极应用铁基络合脱硝液再生研究

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亚铁螯合物能够高效络合吸收NO,但是自身容易被氧化,失去络合性能,因此吸收液的再生方法是该工艺的研究重点。电化学还原法有不使用还原剂的优点,但仍然电流效率低、能耗大,限制了亚铁络合吸收NO的应用。提高电极性能是改进上述缺点的方法,本研究考察了石墨毡电极及改性石墨毡电极在电化学还原再生过程的性能,探索了石墨毡电极适宜的改性条件,并在同步吸收-还原实验中对比NO吸收效果。论文分为以下四个部分:1、对比了不锈钢、钛片、石墨片和石墨毡电还原再生吸收液性能,不锈钢和钛片还原性能不如石墨片和石墨毡。石墨毡电极还原Fe3+EDTA中Fe3+的性能是石墨片电极的2倍,而对于还原Fe2+EDTA-NO中被络合的NO还原性能则相当。2、研究了 CeO2改性和KOH改性石墨毡电还原并从Fe3+EDTA和Fe2+EDTA-NO的还原实验性能,结果表明对于Fe3+EDTA还原实验中电流效率,KOH改性石墨毡比CeO2改性提升了 7.4%。对于Fe2+EDTA-NO还原电流效率,KOH改性石墨毡比CeO2改性提升了 11%。探究最优KOH改性条件,结果表明6 mol·L-1的KOH浸泡石墨毡后,在800℃煅烧4h时,制作的KOH改性石墨毡电极还原再生性能最好。3、研究了 KOH/氨水复合改性石墨毡电还原再生吸收液性能。对于Fe3+EDTA还原电流效率,KOH/氨水改性后提升了 14%,而KOH改性后提升了 10.8%,氨水改性后提升了 3.2%。对于Fe2+EDTA-NO还原电流效率,KOH/氨水改性后提升了 17.8%,而KOH改性后提升了 12.9%,氨水改性后提升了 5.4%。同时也探究了最优KOH/氨水改性条件,使用9 mol·L-1氨水和6 mol·L-1 KOH浸泡石墨毡,在800℃煅烧4h后制得的复合改性石墨毡,表现的还原性能最佳。通过FT-IR测试、XPS测试和BET测试表征方法分析不同的改性石墨毡材料,结果表明氨水改性和KOH/氨水改性都能使石墨毡掺杂上含氮官能团。使用KOH/氨水改性后,相比单一改性能进一步增大比表面积。通过同步吸收还原实验对比了使用不同改性电极的NO去除率,结果表明使用KOH/氨水改性石墨毡电极维持的NO去除率最高,这也说明了 KOH/氨水改性石墨毡电极还原Fe3+EDTA 和 Fe2+EDTA-NO 的性能最佳。4、探索使用改性石墨毡电极进行阳极氧化吸收产物的NH4+的可行性。对比改性石墨毡电极对吸收液还原产生的NH4+阳极氧化性能,发现KOH/氨水改性电极对应的NH4+氧化率和N2的选择性量最高,分别达到71.2%和86.6%,KOH/氨水改性石墨毡有可能适用于阳极氧化处理NH4+。
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