【摘 要】
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近年来,染料行业快速发展,染料废水具有色度深、成分复杂、高毒性和可生化降解性差等特点。因此,寻找到适合的染料废水处理方法尤为重要。过硫酸盐高级氧化技术因其可以产生高活性的硫酸根自由基(SO4·-)且高效、无毒而被广泛研究。在活化过硫酸盐的众多方法中,使用二价铁离子(Fe2+)活化具有经济、高效等优点。但在反应过程中,Fe2+再生速率慢的问题是阻碍降解反应持续进行的关键。本研究构建了一个天然矿石辉铜
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近年来,染料行业快速发展,染料废水具有色度深、成分复杂、高毒性和可生化降解性差等特点。因此,寻找到适合的染料废水处理方法尤为重要。过硫酸盐高级氧化技术因其可以产生高活性的硫酸根自由基(SO4·-)且高效、无毒而被广泛研究。在活化过硫酸盐的众多方法中,使用二价铁离子(Fe2+)活化具有经济、高效等优点。但在反应过程中,Fe2+再生速率慢的问题是阻碍降解反应持续进行的关键。本研究构建了一个天然矿石辉铜矿（NCC）和辉钼矿（MDN）协同Fe2+分别活化过二硫酸盐（PDS）和过一硫酸盐（PMS）的体系,以酸性橙G（OG）为目标污染物进行降解实验,考察实验参数的影响,探究偶氮染料的降解机理。其主要研究内容和结论如下:（1）NCC和Fe2+共同活化PDS降解OG具有协同作用。NCC在NCC/Fe2+/PDS体系中的主要作用是促进生成的Fe3+还原成Fe2+,从而提高PDS的化学计量效率。猝灭实验和电子顺磁共振测试（EPR）的结果表明SO4·-和·OH是NCC/Fe2+/PDS体系中的主要活性物种。经过表征,确定了OG降解中有潜在的12种中间产物,进而提出了降解途径。实验参数,如NCC剂量、Fe2+浓度、初始p H值和无机阴离子（H2PO4-和Cl-）,都对OG的降解有重要影响。NCC在与Fe2+协同活化PDS降解OG的5个循环中具有良好的可重复利用性。（2）MDN直接活化PMS在最佳条件MDN 3.0 g/L、PMS 5.0 m M、初始p H 6.0下,OG可以在60 min内被完全降解,同时达到44.4%的TOC去除率。初始p H对OG的降解效率影响不大,向体系中添加的H2PO4-极大地抑制了OG降解,但Cl-和NO3-有轻微的抑制作用。MDN中Mo4+具有直接活化PMS的作用,生成的氧化态的Mo可以被临近的不饱和S还原回低价态,使降解反应持续进行。对MDN/PMS体系的猝灭实验和EPR测试结果进行分析鉴定,得出MDN/PMS体系中生成的降解OG的主要活性物种是SO4·-、·OH、~1O2和O2·-;（3）MDN/PMS体系中有MDN用量大、重复利用性差和Mo离子浸出浓度高的缺点。因此,向体系中添加Fe2+,使MDN与Fe2+协同活化PMS。将MDN/Fe2+/PMS体系的实验条件调整为MDN 0.25 g/L、Fe2+3.0 mg/L、PMS 1 m M、初始p H 6.0后,OG在60 min内被完全降解。MDN循环使用5次后仍保持很好的性能,并且Mo离子浸出浓度有所降低。通过表征结果和对比其它钼基材料的性能,表明MDN的主要作用为表面的不饱和S元素在反应过程中促进Fe2+的快速再生,加速Fe3+/Fe2+循环,使反应持续进行。通过进行猝灭实验和EPR测试,结果表明MDN/Fe2+/PMS体系中通过自由基和非自由基两种路径降解OG,生成的主要的活性物种是SO4·-、·OH、~1O2和O2·-。
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