半导体纳米复合材料的构筑、电荷/能量转移过程及光催化水分解性能研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:linxain
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
半导体光催化水分解技术是一种太阳能绿色转化和清洁利用的理想方法,为从根本上解决人类社会面临的能源危机和环境污染问题提供了可能的途径。通常,单一半导体光催化材料存在着光谱响应范围窄、光生电荷复合率高以及光腐蚀严重等缺点,因而制约了其在光催化水分解中的应用。本文基于拓展吸光范围、提高载流子分离效率和增加催化反应中心位点等途径,构筑了三种性能优异的半导体纳米复合光催化剂,阐明了其中电荷/能量转移的微观过程及其对光催化性能的影响,提出相应的光催化反应机理,进而为设计高性能的半导体纳米复合光催化材料提供新的认识和启发。主要研究内容如下:(1)采用两步法成功地构建了一种新型的NaYF4:Yb,Tm纳米晶@CdS纳米线异质结材料,其光谱响应范围拓宽至近红外区,并且展现出了高效的光催化性能。在此异质结中,NaYF4:Yb,Tm纳米晶能够吸收近红外光并将其转换为紫外光和可见光,进而驱动Cd S纳米线进行光催化反应。在波长大于520 nm的可见–近红外光照下,光催化水分解产氢速率高达255μmol·g-1·h-1。此工作说明通过引入上转换发光材料来拓宽催化剂的光谱响应范围是一种可行的方案。(2)采用溶剂热法均匀地在ZnO表面上包覆了一层新型的无定形钴(AC)基助催化剂。在光催化水分解产氧反应中,AC助催化剂的负载有效地促进了光生空穴的转移,并且降低了产氧反应的起始电位和活化能,进而显著地抑制了ZnO的阳极光腐蚀,大幅度地提高了其产氧活性。结果显示,AC@ZnO的产氧速率高达321μmol·h-1,是纯ZnO的16.9倍。此工作证明,AC是一种比Co-Pi更高效的捕获空穴的助催化剂,可以广泛地应用于光催化水氧化反应体系。(3)采用溶剂热法首次合成了一种由卟啉配体和钛氧团簇构筑而成的二维金属-有机框架超薄纳米片(PMOF),其光响应范围拓宽至700 nm。在光催化反应中,光生电子由作为吸光单元的卟啉配体向作为催化反应活性中心的钛氧团簇转移,具有高效的电荷分离效率,从而表现出高达8.52 mmol·g-1·h-1卓越的光催化产氢速率。此外,PMOF还具有良好的水稳定性和光稳定性。本研究对开发性能高效的可见光响应型金属-有机框架光催化材料具有重要的指导意义。
其他文献
科学认识城市环境中危险液化气体泄漏事故发展规律,是对此类事故进行准确评估、精准救援的前提。液化气体泄漏扩散过程往往具有明显的多相流特征,按照其发展规律可分为三个阶
为满足软件定义光互连数据中心的可扩展性、低成本和低时延的性能需求,本文通过设计控制层分布式架构、压缩数据层交换器流表和提出高效交换调度算法来实现,取得如下研究成果
近年来,随着可穿戴设备的迅猛发展,与之匹配的柔性储能器件成为研究的热点。柔性超级电容器不仅具备普通超级电容器的优势,还具有良好的柔韧性,因而可以较好地满足可穿戴设备
管道是最经济环保的石油天然气运输方式,其所处环境较为恶劣,在铺设、安装以及服役过程中会产生1-3%的塑性应变。基于断裂力学的合于使用原则,应在确保结构安全服役的前提下,
经济新常态背景下,中国经济处于供给侧改革、结构转型的重要战略机遇期,新旧增长方式拉锯激烈,经济增长与环境保护的矛盾日益凸显。环境污染给经济发展和社会福利带来了巨大
高压直流电缆附件是高压直流输电系统的关键设备。高压直流电缆附件由于电场分布不均导致绝缘内部电荷积聚,加剧局部电场畸变与绝缘老化;电缆运行中的过电压和高温也加剧了电
电容法脱盐(CDI)技术具有能耗低、无二次污染等优点,而成为备受关注的新型水处理脱盐技术。本文分别制备了具有荷电特性、层次多孔结构和特定形貌的碳纳米材料,研究了电极材料
液滴聚并诱导弹跳可快速去除纤维表面粘附的液滴,强化疏水纤维表面的自清洁功能。本文针对疏水纤维表面液滴聚并诱导弹跳行为开展了理论与实验研究,明确了疏水纤维表面液滴聚
醋酸分子间具有强烈的缔合作用,导致其热力学性质表现出严重的非理想性,影响着热力学数据的预测精度。吉布斯系综蒙特卡罗(GEMC)方法作为获取相平衡数据的重要途径之一,现有的
模块化钢结构是一种高度集成的结构形式,具有施工高效、质量精良和绿色环保的优点。但现有模块化钢结构节点存在难以应用于中柱节点、不能直接传递上下柱间荷载、无法重复使