甲烷三重整反应（TRM）是利用气体CH₄、CO₂、O₂、H₂O同时发生重整得到合成气的过程，该工艺过程不仅可以处理工业废气降低CO₂的排放，还可以得到满足制取甲醇、二甲醚等下游产品的合成气。TRM反应具有过程能效高、催化剂积炭量少和产物合成气的n（H₂）/n（CO）值（1.5～2）合适的优点。整体式催化剂较传统的颗粒堆积式催化剂具有床层压降低、传质效率高的优势，适合于高空速的工艺过程。本文以堇青石蜂窝陶瓷基体为第一载体，以γ-Al₂O₃涂层为第二载体，以Ni为活性组分，制备了一系列Ni基整体式催化剂，并从如下几个方面进行了研究：采用平衡常数法对TRM反应过程进行了热力学分析。从理论上研究了反应温度、反应压力及反应原料进气组分对TRM重整反应的影响。计算结果显示，反应温度的升高有利于TRM反应的正向进行，CH₄和CO₂的转化率升高。反应压力的增大会抑制反应的正向进行，因为TRM反应是体积增大的反应。O₂含量的增加使CH₄转化率升高而使CO₂转化率降低，H₂和CO的收率均下降，且对合成气n（H₂）/n（CO）值基本不起调节作用。水蒸气含量增加有助于CH₄-H₂O重整反应的进行，CH₄转化率和H₂产量升高，n（H₂）/n（CO）值增大。优化了针对TRM反应的Ni基整体式催化剂的制备工艺。实验结果表明，固含量中胶联剂为5%-硝酸浓度为10%及胶联剂为10%-硝酸浓度8%均使得涂层浆料具有较佳的涂覆效果；650℃左右焙烧的催化剂催化性能较佳；Ni的负载量在10wt%左右时TRM反应的催化性能较好，并且连续运行50h不失活。在10wt%Ni/γ-Al₂O₃-650℃焙烧整体式催化剂上考察了反应条件对催化效果的影响。实验结果表明，反应温度升高可以提升CH₄和CO₂的转化率，当达到850℃后转化率趋于稳定。随着空速从30000h-1增加到150000h-1，CH₄和CO₂的转化率先下降，然后趋于平缓，而n（H₂）/n（CO）值随空速的增大，先升高后趋于不变。过多的O₂含量虽然能使CH₄的转化率较高，但会使CO₂转化率下降，而且O₂含量的改变不起调节n（H₂）/n（CO）值的作用。同时，H₂O含量亦不宜过多，虽然能使n（H₂）/n（CO）值增大，但同样会使CO₂转化率下降。