【摘 要】
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随着可穿戴电子产品需求的日益增长,可拉伸电子材料受到了极大关注。可拉伸电子材料有水凝胶、液态金属、导电聚合物和纳米材料。其中聚合物半导体由于具有溶液加工性、柔软性和化学改性等优势,在可拉伸的半导体应用方面具有很大潜力。然而,发展可拉伸聚合物半导体遇到的一个很大的困难就是它们力学性能改善后,载流子迁移率下降。因此,如何突破力学性能与电学性能间这一矛盾关系,实现两者的协同提升,是构建高性能可拉伸聚合物
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随着可穿戴电子产品需求的日益增长,可拉伸电子材料受到了极大关注。可拉伸电子材料有水凝胶、液态金属、导电聚合物和纳米材料。其中聚合物半导体由于具有溶液加工性、柔软性和化学改性等优势,在可拉伸的半导体应用方面具有很大潜力。然而,发展可拉伸聚合物半导体遇到的一个很大的困难就是它们力学性能改善后,载流子迁移率下降。因此,如何突破力学性能与电学性能间这一矛盾关系,实现两者的协同提升,是构建高性能可拉伸聚合物半导体的关键挑战。薄膜微结构是影响力学性能和电学性能的重要因素之一,有效的电荷传输依赖于多尺度有序结构,高的结晶性和结晶区与非结晶区的有效连接利于载流子传输,无定形形态利于拉伸性能的提高。因此,通过薄膜凝聚态微结构调控,是构建可拉伸薄膜的重要策略。本文研究了共轭聚合物成膜动力学对薄膜微结构的影响规律,通过调控聚合物分子聚集动力学和液–液相分离,实现聚合物/弹性体复合物薄膜的结晶/相分离平衡,有效提升了“分子限域效应”,获得高迁移率的可拉伸聚合物场效应晶体管,并实现了薄膜刮涂印刷制备。本论文主要研究内容如下:1.弱结晶性共轭聚合物薄膜存在较小的聚集体,不利于形成高迁移率的逾渗网络结构,但增强聚集体会带来机械性能的下降,导致协同提高机械性能和电学性能面临困难。基于上述问题,我们采取加快成膜动力学和引入SEBS弹性体相结合的新策略,协同提高了IDTBT分子链有序聚集和薄膜的机械性能。我们首先明确了IDTBT本征薄膜成膜动力学对薄膜微结构的影响规律,发现IDTBT的氯仿（CF）、甲苯（Tol）和氯苯（CB）三种溶液成膜时间逐渐延长,有利于增强主链有效共轭长度和分子链间聚集。薄膜迁移率从0.85 cm~2V–1s–1提升至1.5 cm~2V–1s–1。然而聚集增强却导致薄膜在拉伸状态下出现褶皱和不可恢复,机械性能下降。为此,我们提出将成膜动力学调控和SEBS共混相结合的新策略。我们发现,加速成膜动力学可有效抑制SEBS和IDTBT大尺度横向相分离,促使共混薄膜中形成双连续的网络结构,在拉伸时,薄膜兼具有效电荷传输通道和卸载应力的通道。因此,共混薄膜迁移率仍高达0.7 cm~2V–1s–1,并表现出很好的机械性能。这些结果对用于高性能可拉伸电子产品的共轭聚合物/弹性体混合物中分子聚集和薄膜形态提供了参考。2.在逾渗网络结构中,弱结晶性共轭聚合物薄膜聚集程度降低导致电学性能下降。基于上述问题,我们在共轭聚合物/弹性体共混体系中引入新型的路易斯酸掺杂剂三五氟苯基磷P（C6F5）3,成功对共轭聚合物进行p-型掺杂,创新性展示了兼具高力学性能和高迁移率的印刷大面积聚合物晶体管。我们首先采用刮涂印刷法制备出2.5×2.5 cm~2面积的DPP-TVT/SEBS共混薄膜,我们发现掺杂剂P（C6F5）3与共轭聚合物DPP-TVT以路易斯加合物形式进行p-型掺杂,有效增加了弹性体中弱结晶共轭聚合物的电荷传输能力,当P（C6F5）3掺杂剂比例为2.5%mol时,相比于未掺杂的DPP-TVT/SEBS共混薄膜,载流子迁移率由0.56 cm~2V–1s–1提升至1.27 cm~2V–1s–1（提升约2倍左右）。基于路易斯酸掺杂剂掺杂策略,刮涂制备薄膜器件兼具优异的力学性能和高电学性能。这些结果对提高共轭聚合物/弹性体电学性能具有显著意义。
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