【摘 要】
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作为电子信息领域核心元器件,介电陶瓷电容器正逐步向片式化、微型化、高容量化等方向发展,驱动介质陶瓷材料迎来研究热潮。与传统介电材料相比,巨介电材料具有温度和频率稳定性良好的优势,可以满足器件的高性能化发展,具有广阔的应用前景。TiO2基陶瓷作为一种新型巨介电陶瓷材料,具有环境友好、频率稳定性好等优势,有望成为解决大容量高端陶瓷电容器“卡脖子”技术发展的关键核心材料。然而,TiO2基陶瓷的制备工艺、
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作为电子信息领域核心元器件,介电陶瓷电容器正逐步向片式化、微型化、高容量化等方向发展,驱动介质陶瓷材料迎来研究热潮。与传统介电材料相比,巨介电材料具有温度和频率稳定性良好的优势,可以满足器件的高性能化发展,具有广阔的应用前景。TiO2基陶瓷作为一种新型巨介电陶瓷材料,具有环境友好、频率稳定性好等优势,有望成为解决大容量高端陶瓷电容器“卡脖子”技术发展的关键核心材料。然而,TiO2基陶瓷的制备工艺、组分设计及受主离子价态等对其介电性能的影响规律还不甚清晰,其巨介电来源机制仍存在争议。因此开展不同价态受主离子掺杂TiO2陶瓷的制备工艺、介电性能以及巨介电来源机制的研究具有一定的理论意义和应用价值。本文采用传统固相法以(Cu1/3Nb2/3)xTi1-xO2（简称C（Ⅱ）NTO）陶瓷为例研究制备工艺和组分设计,并在此基础上制备Cu+/Cu2+与Nb5+共掺的C（Ⅰ）NTO/C（Ⅱ）NTO和Fe2+/Fe3+与Nb5+共掺的F（Ⅱ）NTO/F（Ⅲ）NTO四种陶瓷材料,通过研究电学性能和弛豫行为确定两种受主离子Cu+/Cu2+、Fe2+/Fe3+不同价态掺杂TiO2基陶瓷介电性能和巨介电来源机制,并从离子半径、离子价态方面对比分析陶瓷的介电性能及机制。主要内容和结果如下:1.通过研究烧结气氛、烧结温度、保温时间、掺杂组分对C（Ⅱ）NTO陶瓷的微观结构和介电性能的影响,制备晶粒均匀、致密性高、介电性能优异的金红石相C（Ⅱ）NTO陶瓷。确定最佳制备工艺为:在空气气氛下,烧结温度为1390℃,保温时间为10 h;确定x=0.5%为最佳掺杂组分的陶瓷。2.通过传统固相法分别制备纯金红石相(Cu1/4Nb3/4)0.005Ti0.995O2（简称C（Ⅰ）NTO0.5）和(Cu1/3Nb2/3)0.005Ti0.995O2（简称C（Ⅱ）NTO0.5）陶瓷,确定Cu+掺杂的C（Ⅰ）NTO陶瓷最佳烧结温度为1330℃。结果表明C（Ⅱ）NTO0.5比C（Ⅰ）NTO表现出更优异的介电性能:1 k Hz时,C（Ⅰ）NTO0.5陶瓷介电常数为23890,介电损耗为0.023,可为Y9R电容器提供备选材料;而C（Ⅱ）NTO0.5陶瓷介电常数为27060,介电损耗为0.011,可为X9F电容器提供备选材料。揭示陶瓷巨介电来源机制主要为EPDD效应,有利于降低其介电损耗。3.通过传统固相法分别制备纯金红石相(Fe1/3Nb2/3)0.005Ti0.995O2（简称F（Ⅱ）NTO0.5）和(Fe1/2Nb1/2)0.005Ti0.995O2（简称F（Ⅲ）NTO0.5）陶瓷,确定最佳烧结条件为:预烧温度均为1100℃,F（Ⅱ）NTO和F（Ⅲ）NTO陶瓷烧结温度分别为1380℃和1330℃。结果表明F（Ⅱ）NTO0.5比F（Ⅲ）NTO0.5表现出更优良的介电性能:1 k Hz时,F（Ⅲ）NTO0.5陶瓷介电常数为2900,介电损耗为0.125,满足Y6S陶瓷电容器的应用要求;而F（Ⅱ）NTO0.5陶瓷介电常数为13450,介电损耗为0.088,满足Y8R陶瓷电容器的应用要求。同时研究表明陶瓷的巨介电来源机制为IBLC效应。Cu+/Cu2+掺杂的陶瓷介电损耗比Fe2+/Fe3+掺杂的陶瓷低,是由于离子半径和巨介电来源机制的不同所致。
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