近年来,具有低滚阻和节油特性的“绿色轮胎”备受关注。胎面是轮胎组成的最大部件,是决定轮胎滚动阻力的主要因素之一,同时也决定了轮胎的抗湿滑性能和耐磨性能。另一方面,石墨烯因具有各方面优异性能而成为材料科学与工程的关注焦点,被广泛报道应用于聚合物复合材料。本文采用茶多酚还原和修饰氧化石墨烯(GO),制备能在水溶液中稳定分散的茶多酚修饰石墨烯(TPG)。通过TPG与橡胶乳液共混,制备橡胶/TPG复合材料,并将其应用于轮胎胎面橡胶。详细研究了复合材料的结构、形貌和胎面橡胶的性能。首先,在含18phr白炭黑的丁苯橡胶配方中,研究了TPG含量对复合材料静态性能和动态性能的影响。扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)的结果表明,TPG在较低份数下(3.5 phr和5 phr)能获得较好的分散状况,而在更高份数下容易团聚。TPG份数从3.5 phr增至10 phr,橡胶复合材料的静态力学性能逐渐提高;而压缩生热、阿克隆磨耗和滚动阻力等性能却逐渐劣化。经过配方优化,含3.5 phr TPG和28 phr白炭黑为增强剂的配方具有优异的静态性能和动态性能。以此配方试制了石墨烯轮胎。滚动阻力系数低至6.81N/kN,接近欧盟A级滚动阻力乘用车轮胎水平。为了进一步改善胎面橡胶的加工性能,分别研究了TPG取代白炭黑和操作油对石墨烯胎面橡胶加工性能的影响,以平衡加工性能和使用性能,获得最佳方案。结果表明,胎面胶的加工性能随取代TPG份数增加而变差,随芳烃油份数增加而变好。SEM结果表明,TPG在低份数时(1 phr和3 phr)可在橡胶基体中能均匀分散。Mooney-Rivlin方程拟合结果说明,替代1 phr时界面增强效果最为显著。随着TPG替代份数的增加,胎面胶的动、静态力学性能都呈现先改善后劣化的趋势,其中TPG替代份数为1 phr时具有最佳的综合性能。与只含白炭黑的对照样相比,其压缩生热下降了5oC,阿克隆磨耗体积降低了37.6%,而tanδ@60oC值也降低了22.0%。另外,本文还尝试将TPG用于改善工程机械轮胎(OTR)胎面胶的耐切割性能。以母料法制备了天然橡胶(NR)/TPG复合材料,再将其添加到NR/SBR/炭黑复合材料中,制得不同TPG含量的OTR胎面橡胶。橡胶加工分析仪(RPA)结果表明,随着TPG份数的增加,Payne效应越明显。形貌观察证明TPG在基体中有着良好的分散。TPG从0 phr增至2 phr,对胎面胶的静态力学性能和磨耗性能改善效果不明显,但对于耐屈挠疲劳性能和耐切削性能则有非常显著的提升。添加2 phr TPG时,胎面胶的I级和III级屈挠次数相比空白样分别分别提高900%和380%,同时耐切削性能提升了16.5%。这一研究表明,TPG在提高OTR胎面胶的抗崩花掉块性能方面具有重要的应用前景。