【摘 要】
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光电化学（Photoelectrochemical,PEC）分析集光化学与电化学的优势于一体,与传统的光学与电化学技术相比具有灵敏度高、仪器简单,成本低等优点。一般来说,PEC分析包括两个核心要素,将光能转换为电能的光活性材料和控制信号输出的识别单元。近年来,基于p型半导体的阴极光电分析因其对实际检测体系中共存的还原性物质具有抗干扰能力而受到越来越多的关注。迄今为止,应用最广泛的p型半导体是Ni
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光电化学（Photoelectrochemical,PEC）分析集光化学与电化学的优势于一体,与传统的光学与电化学技术相比具有灵敏度高、仪器简单,成本低等优点。一般来说,PEC分析包括两个核心要素,将光能转换为电能的光活性材料和控制信号输出的识别单元。近年来,基于p型半导体的阴极光电分析因其对实际检测体系中共存的还原性物质具有抗干扰能力而受到越来越多的关注。迄今为止,应用最广泛的p型半导体是Ni O,但由于在可见光区弱的吸收导致光电转换效率低。为了提高其性能,设计合适的光敏剂成为关键。环金属铱（Ⅲ）配合物具有高的稳定性及强的激发态氧化能力,有利于空穴的注入而提高敏化效率,是一类很有潜力的光敏剂。然而,目前存在的铱（Ⅲ）配合物在可见光区的弱吸收限制了其在该领域的应用。本论文一方面通过引入荧光发色团提高铱（Ⅲ）配合物在可见光区的吸收能力,另一方面将识别位点引入光敏剂,合成兼具识别功能的光电分子探针。实现了环金属铱（Ⅲ）配合物敏化的Ni O光阴极对Hg2+和CN-的灵敏性、选择性检测。主要内容如下:1.铱（Ⅲ）配合物敏化的Ni O光阴极在Hg2+检测中的应用通过将罗丹明B连接在辅助配体上作为识别位点和荧光发色团,设计合成了兼具识别功能的环金属铱（Ⅲ）配合物光敏剂,用于敏化Ni O制备了光阴极,实现了对Hg2+的检测。将环金属铱（Ⅲ）配合物通过共价键组装到Ni O修饰的ITO电极表面,建立了一种具有开启型的光电流响应的Hg2+阴极PEC检测方法。当Hg2+存在时,罗丹明螺内酰胺环打开,提高了吸光度和光敏化效率,实现了光电流响应。该PEC光阴极对Hg2+的检测具有高的灵敏度,与铱（Ⅲ）配合物荧光探针相比提高了近4个数量级,并且具有良好的选择性和重现性。2.铱（Ⅲ）配合物敏化的Ni O光阴极在CN-检测中的应用设计并合成了两种环金属铱（Ⅲ）配合物（Ir-1,Ir-2）作为一种多功能分子探针,在染料敏化Ni O PEC体系中起敏化作用以及目标识别作用。该探针Ir-1以2,2’-联吡啶-4,4’-二甲酸为锚定基团,探针Ir-2以一个含亚甲基膦酸酯的吡啶基配体为锚定基团,识别位点位于主配体中。设计的环金属铱（Ⅲ）配合物通过共价键组装到Ni O修饰的ITO电极表面,从而建立了一种具有关闭型的光电响应的CN-阴极PEC检测方法。在CN-存在的情况下,在510 nm处由于探针与CN-发生加成反应使得吸光度降低,从而导致光电流降低,实现了对CN-的灵敏性和选择性检测。
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