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对于非贵金属-碳纳米复合材料，调控其碳基结构使之获得高的比表面积，合适的孔结构，特定电子特性，是促进氧还原传质、电子转移进程，增强该类材料氧还原性质最直接的方法。本论文着眼于发展简便的碳基结构调控方法来构建高效廉价的氧还原催化剂，探索潜在的结构-性能关系。研究内容包含以下两个部分: 1.非贵金属纳米粒子-碳纳米管被视作有前景的氧还原催化剂之一。众所周知，碳纳米管的加入有助于为离散的过渡金属纳米粒子提供连续的导电通路，从而促进氧还原进程，但将碳纳米管铺展开能否进一步增强催化剂氧还原性能？有关这方面的探究暂留空白。本工作中，发现将FeS/Fe3C纳米粒子耦合S，N共掺杂碳纳米管(FeS/Fe3C@S，N-C)的碳基转变为纳米片结构能够得到具有更高氧还原活性的催化剂。在葡萄糖的保护策略下，FeS/Fe3C@S，N-C纳米管管壁被铺展开，形成FeS/Fe3C耦合的S，N双掺杂碳纳米片(FeS/Fe3C@S，N-C g(50））。FeS/Fe3C@S，N-C g(50)相比FeS/Fe3C@S，N-C具有更大的比表面积和更高的掺杂水平，能够暴露出足够多有效的活性位点。在随后的电化学测试中，FeS/Fe3C@S，N-C g(50)表现出较Pt/C更低的过电位，较低的过氧化氢产率，优良的甲醇抗中毒能力和耐久性。实验结果表明，提供具有开放结构、丰富活性位点的碳基对提高非贵金属-碳纳米复合材料的电催化活性十分关键。此外，证实S，N双掺杂碳纳米片和FeS/Fe3C纳米粒子的协同效应是增强氧还原活性的关键。希望本工作所提出的结构-活性关系可以为将来先进的电催化剂设计提供新思路。 2.为发展低成本、高效的氧还原催化剂，本工作设计制备了一种三维结构的催化剂:钴纳米粒子封装的氮掺杂碳纳米管/氮掺杂石墨烯(Co-NCNT/NrGO-800)。在这里，rGO的引入有助于形成均一的三维结构，而在Co纳米粒子催化作用下原位形成的氮掺杂碳纳米管可以有效防止石墨烯片层再堆积。得益于该材料巧妙的结构设计，使得活性位点能够最大化暴露。结合有效的氮掺杂和Co纳米颗粒的掺入，NCNT/NrGO-800表现出与Pt/C相当的催化活性。这使得Co-NCNT/NrGO-800成为一种引入注目的低成本的高效非贵金属催化剂。