【摘 要】
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钙钛矿太阳能电池(PSCs)具有带隙可调、激子结合能低和成本低廉等优点,在短短几年内,其光电转换效率(PCE)已从3.8%迅速提升至25.8%。然而,由于钙钛矿的软晶格结构,使得PSCs在高湿、高温、光照和氧气的外部条件下容易快速分解,致使目前PSCs的稳定性还不能达到商业化要求。并且,钙钛矿电池器件内部存在的体晶格缺陷、异质界面的非辐射复合和离子迁移会严重影响器件的PCE和稳定性。因此,针对目前
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钙钛矿太阳能电池(PSCs)具有带隙可调、激子结合能低和成本低廉等优点,在短短几年内,其光电转换效率(PCE)已从3.8%迅速提升至25.8%。然而,由于钙钛矿的软晶格结构,使得PSCs在高湿、高温、光照和氧气的外部条件下容易快速分解,致使目前PSCs的稳定性还不能达到商业化要求。并且,钙钛矿电池器件内部存在的体晶格缺陷、异质界面的非辐射复合和离子迁移会严重影响器件的PCE和稳定性。因此,针对目前PSCs存在的稳定性问题及效率进一步提升的需求,作者提出借助界面工程、组分调控和添加剂工程,通过光子能量转换、离子掺杂和钝化钙钛矿晶格缺陷等方法,解决PSCs的稳定性问题并获得效率的有效提升,以实现高效稳定的PSCs。本论文主要研究内容和取得的研究结果如下:(1)在器件内引入长余辉材料Y2O2S:Eu3+,Ti4+,Mg2+(YOS)作为光子能量下转换层,以实现能量存储效应及提高光稳定性。YOS层的引入不仅增加了钙钛矿薄膜的结晶性,还实现了钙钛矿层和电子传输层能级的匹配,从而减少了界面的非辐射复合。另外,YOS作为一种下转换材料,可以将破坏性的紫外光转换成活性层可吸收的可见光,从而增加了器件的光吸收和光稳定性。经过优化后,器件PCE从19.47%提升到20.90%,同时,提高了器件的光稳定性和紫外稳定性。由于YOS的长余辉性能,器件在光源关闭后仍可以获得2 h左右的电流输出,实现了PSCs的“光存储效应”。(2)利用Cs Pb Br Cl2:Ln3+钙钛矿量子点来钝化钙钛矿的本征缺陷,并实现了“晶格对晶格”的掺杂效应,提高了钙钛矿的晶格稳定性、湿度稳定性以及热稳定性。四种镧系离子(Ln3+=Yb3+、Ce3+、Eu3+和Sm3+)掺杂的Cs Pb Br Cl2钙钛矿量子点(PQDs)的引入,实现了器件的“晶格对晶格”的掺杂。Cs Pb Br Cl2:Ln3+PQDs钝化了钙钛矿的体缺陷和表面缺陷,提高了钙钛矿的结晶度,调节了功函数(WF),并增强了器件的结构稳定性。Cs Pb Br Cl2:Sm3+修饰器件的PCE从18.54%提高到22.52%,器件在高温(100℃-200℃)、高湿(85%RH)和光照(模拟AM 1.5G)下的稳定性显著地提高。(3)利用Cs Cl:Eu3+量子点作为相稳定剂,解决了FAPb I3的相转变问题,获得了在湿度、光照和热的老化环境下稳定的无MA器件。引入了Eu3+掺杂的Cs Cl量子点(QDs),解决了CsxFA1-xPb I3体系(Cs-FA)钙钛矿晶粒不均匀和带隙增大(Eg)的问题。Cs Cl:Eu3+修饰的钙钛矿薄膜结晶度得到了有效提高,并抵消了Cs诱导的局部应变和晶格收缩,保持了理想1.51 e V的带隙值并减少了原子级别的晶格缺陷。Cs Cl:Eu3+修饰的PSCs获得了24.13%的PCE和26.10 m A/cm~2的短路电流密度(Jsc),同时,有效地提高了器件的湿度稳定性、热稳定性和长时稳定性。(4)利用番茄红素提高钙钛矿薄膜的结晶质量,钝化晶界缺陷,大幅度提升器件的相稳定性、氧气稳定性和紫外稳定性。在器件中引入了天然抗氧化添加剂番茄红素,不仅抑制了晶界缺陷,而且还大幅度地提高了钙钛矿结晶并促进了室温下钙钛矿α相的形成。最终,使得PCE从20.57%提高到23.62%。实验证明,番茄红素可以消除光老化过程中紫外线诱导的自由基,从而大幅度地提高了器件的氧气、紫外和长时稳定性。(5)在钙钛矿层的下界面(与Sn O2交界面,简称“埋底界面”)处,引入大蒜素形成晶粒表面包覆来减少界面缺陷,以提升器件的光稳定性和长时稳定性。油性的天然有机物大蒜素钝化了Sn O2的表面缺陷,从而提高了Sn O2的电子迁移率,并使之与空穴电导率更加平衡。同时,大蒜素在埋底界面处不仅能调控钙钛矿的结晶,还能通过路易斯酸碱反应减少钙钛矿薄膜底部的缺陷。因此,修饰后器件的PCE达到了24.53%。老化后,油性的大蒜素会包覆整个钙钛矿晶粒,从而钝化了晶界缺陷并抑制了离子迁移,致使器件的光稳定性和长时稳定性大大地提高。
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