【摘 要】
：
乙烯、芳烃作为现代化工的重要原料,已成为社会生活的重要支柱,世界范围内对其需求量正不断增长。乙烯、芳烃采用传统石脑油蒸汽裂解和催化裂化的方式进行生产,但能耗高、污染严重。随着石油储量日益减少以及页岩气价格下跌,乙烷无氧脱氢制乙烯、芳烃技术吸引了更多研究者的目光。该工艺绿色无污染的生产过程、理想的目标产物选择性十分符合“双碳”背景下可持续发展理念。目前,乙烷无氧脱氢制乙烯工艺仍存在催化剂耐久性差的问
论文部分内容阅读
乙烯、芳烃作为现代化工的重要原料,已成为社会生活的重要支柱,世界范围内对其需求量正不断增长。乙烯、芳烃采用传统石脑油蒸汽裂解和催化裂化的方式进行生产,但能耗高、污染严重。随着石油储量日益减少以及页岩气价格下跌,乙烷无氧脱氢制乙烯、芳烃技术吸引了更多研究者的目光。该工艺绿色无污染的生产过程、理想的目标产物选择性十分符合“双碳”背景下可持续发展理念。目前,乙烷无氧脱氢制乙烯工艺仍存在催化剂耐久性差的问题,远不能满足工业使用过程中需频繁再生的要求,主要原因是积炭和金属活性物种的烧结。另一方面,乙烷无氧芳构化制芳烃工艺更为复杂,常用的金属负载型HZSM-5分子筛催化剂的活性位点结构和详细脱氢机理仍存争议,对ZSM-5不同酸中心的认识存在局限。解决上述问题,催化剂的设计是关键。丰富分子筛金属活性中心类型,同时明确催化剂组成和结构,对于催化剂性能的优化和理解关键组分的具体功能具有重要意义。本论文从以下几点方面开展研究:（1）基于前期大量筛选过渡金属的工作和DFT计算验证,发现运用离子交换法于SAPO-34分子筛构建的高分散Co（Ⅱ）物种可以选择性断裂乙烷C-H键,具有95.3%的乙烯选择性。于含铝MCM-41和ZSM-5分子筛构建相同Co（Ⅱ）物种,分别具有最高的乙烯（99.5%）和芳烃选择性（40%）。（2）为弥补离子交换法受制于含铝分子筛Pair Al含量缺点,采用一锅法将Co原子掺入MCM-41分子筛骨架,利用框架结构调节和稳定大量四面体配位Co（Ⅱ）物种。该结构在有效抑制Co（Ⅱ）物种还原的同时,600℃反应20 h性能稳定且乙烯选择性高达99.5%,具有良好的工业运用前景。在此过程中,发现Co Ox团簇物种会促进乙烷分解为甲烷和积炭。（3）通过改变金属负载型ZSM-5催化剂制备过程中的溶剂组成,发现Na ZSM-5参与离子交换时,水辅助其上Na+离子（L酸）交换并产生额外H+（B酸）的作用机制。基于此点发现,成功制备具有单一活性位点和明确酸性中心的一系列Co-ZSM-5催化剂。探明了ZSM-5分子筛不同酸性（L酸、B酸）与单一Co物种（Co（Ⅱ）物种或Co Ox团簇）之间的协同作用对乙烷转化、芳烃生成影响,同时成功制备能够稳定催化乙烷无氧脱氢生成芳烃的Co-HZSM-5-W催化剂,芳烃选择性接近40%。本论文合理运用催化剂制备方法（离子交换、一锅法、浸渍、固相研磨和溶剂热法）以及相应表征手段,明确催化剂活性物种结构和载体酸性。基于表征和评价结果,为解决乙烷脱氢制乙烯过程中的失活问题提出具体对策,同时为认识乙烷芳构化过程中ZSM-5不同酸中心的完整作用贡献了自己的见解。
其他文献
随着人工智能和机器学习技术的快速发展,大规模数据中心的需求也越来越迫切。这些数据中心需要处理大量的数据,进行复杂的计算和分析,因此需要高效的计算资源和大容量的存储设备。为了提高计算效率和资源利用率,数据中心通常会将计算、内存和存储等资源分配到不同的资源池中,以实现资源共享和优化。高带宽、低延迟和低功耗的互连技术也是数据中心中非常重要的一部分。数据中心中的服务器、存储设备和网络设备之间需要快速、可靠
锂金属负极由于其具有高的理论容量和低的电化学电势，被认为是高能量密度可充电电池中最具吸引力和前景的负极。然而，其在镀/脱锂过程中，锂枝晶的不可控生长导致了电极的快速退化和严重的安全问题，严重阻碍了其实际应用。为了解决这些问题，使用具有高电导率、优异机械性能和丰富表面官能团的二维过渡金属碳化物/氮化物（MXenes）来诱导锂均匀成核并缓解体积变化，最终抑制锂枝晶的形成。本文综述了用于金属锂负极的MX
发动机沉积物的形成是个恶性循环过程，沉积物的增加将使发动机动力减弱、油耗增加、引起爆震同时增加了NOx等有害气体的排放，严重的将大大损害发动机寿命。聚醚胺通过分散作用和膜保护作用能有效的抑制沉积物的聚集和在发动机金属表面的黏附，并使其随尾气排出发动机。综述了聚醚胺的制备方法，包括离去基团法、催化胺化法、胺基保护法、氧化还原法、酯化法、腈基加氢法等，对其合成机理做了简单介绍，对制备工艺进行简单的对比
＜正＞近年来,面对落实大规模减税降费政策以及大力度去产能、调结构、治污染给财政收支带来的巨大压力,在财政部的有力指导和大力支持下,河北省财政认真践行以人民为中心的发展思想,牢固树立财随政走、政令财行理念,紧紧围绕"建设高质量财政、助推高质量发展"目标,始终把做好县级"三保"工作作为重要政治任务,坚持建制度、增实力、防风险一起抓,有效保障了县级财政平稳健康运行,全省公教人员工资及时足额发放,民生支出
受资源与环境双重压力的驱动,新能源在全球范围得到蓬勃发展,从而促进了电力系统运行模式的深刻变革。微电网被认为是应对这一变革最具潜力的关键技术之一。典型的微电网包含新能源分布式发电、储能、负荷,既是一个涵盖发、配、用电各环节的小型电力系统,又是一个融合了能量变换装备、智能控制单元和信息通信技术的信息-物理系统。交直流混联微电网接口灵活,具备友好接纳分布式电源和负荷的特点,可充分发挥交、直流系统各自的
中国山水画经过悠久的历史发展,凝结了深厚的民族文化传统,形成了特有的审美理念、表现方法和艺术形式。在20世纪初新文化运动的激发下,引生了中国画的革新思潮。新中国的成立,社会发生翻天覆地的变化,促使了山水画家的自省反思和变革实践。写生浪潮的兴起,加速推进了山水画现代转型向前发展的步伐。新中国成立后10年,“山水画域外写生”作为中国画发展进程中出现的特殊现象,在“新山水画”突破传统向现代转型中有着特殊
党的二十大报告从党和国家的发展全局出发，对粮食安全与食物供给、稳妥推进碳达峰碳中和作出了战略部署，提出了新定位极具现实意义。本文在学习二十大报告精神的基础上，阐述了“双碳”目标下发展我国农业稳产保供的科学内涵与作用机理。基于此，本文提出“双碳”目标下农业稳产保供的优化方向，生产环节降碳增汇，流通环节绿色高效，消费环节节粮减损，农业主体在降碳压力传导下绿色转型。此外，优化双碳目标下的农业稳产保供实施
近年来,由于交通事故、运动损伤或者自然灾害等原因,截肢患者数目不断增加,肢体的缺失给他们的生活带来很大不便。穿戴高性能的假肢可以使患者在一定程度上恢复行为能力,甚至参加工作回归社会。智能下肢假肢能够利用电机等动力装置提供支撑期助力与摆动期的伸展动力,而步态阶段的获取对假肢控制器做出快速准确判断尤为重要。本课题针对下肢假肢穿戴者的实际需求,实现基于多传感器的步态信息采集系统,对各步态阶段的数据特征进
目的:本研究通过生物信息学方法构建类风湿性关节炎（Rheumatoid arthritis,RA）患者滑膜组织中的竞争内源性RNA（competing endogenousRNA,ceRNA）调控网络以及免疫细胞浸润分析,并探讨疾病的发病机制。方法:（1）利用基因表达综合数据库（Gene Expression Omnibus,GEO）对RA患者滑膜组织中的信使RNA（messengerRNA,mR
获取准确的储层参数是油藏表征的重要内容,地震数据为储层预测提供主要参考信息,在弹性参数、物性参数以及岩相/流体预测等方面发挥着重要的作用。但由于地震频带、噪声以及建模误差等因素的限制,致使预测结果存在较大的不确定性,准确的油藏表征存在较大挑战。为此,本论文从提高油藏表征准确性出发,针对模型驱动方法以及数据驱动方法中存在的相关问题,提出相应的解决策略及措施,并利用模型测试以及实际资料应用验证提出方法