【摘 要】
：
化石能源的日渐耗竭迫使人们不断努力开发新的可再生能源。水分解制氢气过程因效率高、工艺简便且生产无污染而具有很好的发展前景。然而,目前最常用的Pt基电催化剂受到低储量和高成本的严重制约,研制非贵金属高效电解水制氢催化剂遂成为研究的焦点。本文以具有优良导电性的泡沫镍作为基底,采用两步水热法制备了镍铁基LDH/r GO/NF复合电催化剂,探究其碱性条件下析氧反应（OER）、析氢反应（HER）及全解水性能
论文部分内容阅读
化石能源的日渐耗竭迫使人们不断努力开发新的可再生能源。水分解制氢气过程因效率高、工艺简便且生产无污染而具有很好的发展前景。然而,目前最常用的Pt基电催化剂受到低储量和高成本的严重制约,研制非贵金属高效电解水制氢催化剂遂成为研究的焦点。本文以具有优良导电性的泡沫镍作为基底,采用两步水热法制备了镍铁基LDH/r GO/NF复合电催化剂,探究其碱性条件下析氧反应（OER）、析氢反应（HER）及全解水性能。主要成果如下:1、首先采用水热法将还原氧化石墨烯（r GO）覆盖到刚性泡沫镍上,再以尿素为沉淀剂,通过水热法在r GO/NF基质上原位生长镍铁水滑石（LDH）得到系列NixFe1-LDH/r GO/NF（x=3、2和1）复合催化剂,其中NixFe1-LDH纳米片（～190-750×20-80 nm）垂直交错生长于r GO/NF基质上,表现出具有丰富开放孔道的类纳米片阵列形貌。用于碱性介质（1 M KOH）OER和HER反应中,Ni2Fe1-LDH/r GO/NF显示最优的电催化性能,过电位分别仅为228和109 m V即可达到10m A·cm-2的电流密度,且表现出良好的反应动力学,Tafel斜率分别低至37.9和121 m V·dec-1。同时作为阴极和阳极,该催化剂在整体水分解中所需电压仅为1.62 V。同时,该催化剂具有卓越的长效稳定性。这一结果可归因于该类纳米片阵列催化剂较小的纳米片尺寸（～626×37.5 nm）、充分暴露的活性位点和较大的电极-电解质接触面积及层板Ni-Fe间电子修饰和LDH-r GO/NF两相协同效应。2、通过层板晶格掺杂第三种过渡金属钴,制备了类纳米片阵列状三元水滑石复合电催化剂NixCo2-xFe1-LDH/r GO/NF（x=1.5、1和0.5）。其中Ni1.0Co1.0Fe1-LDH/r GO/NF在1 M KOH中对OER和HER反应分别以215和106 m V的过电位即可驱动10 m A·cm-2的电流密度,且Tafel斜率分别低至28.6和99.8 m V·dec-1,全解水驱动电压仅为1.57 V,较Ni2Fe1-LDH/r GO/NF电解水性能有一定提高。这一结果可归因于类纳米片阵列中尺寸更小且更薄的Ni1.0Co1.0Fe1-LDH纳米片（～525×16 nm）提供了更多可接近活性位点以及层板Co进一步的电子修饰作用和Ni1.0Co1.0Fe1-LDH/r GO/NF协同效应。本文创制的类纳米片阵列结构基质型LDH/r GO/NF复合电催化剂及催化性能规律为研制更优多组成电解水制氢材料提供了新思路。
其他文献
近年来,能源和环境问题日益严重,可持续再生能源的开发利用已成为人类发展中亟需解决的重大难题,同时“碳中和”和“碳达标”目标的提出也凸显出当今社会中可再生能源替代传统化石能源的急切需求。而作为重要生物质衍生物的乙醇具有来源广泛,易获取,储量丰富等特点,可以通过脱氢等串联反应转化为众多高附加值化学品,以缓解化石能源危机。其中,乙醇无氧脱氢制乙醛反应具有原子经济性高,产物易分离等优点,同时其产物乙醛是乙
随着能源危机、环境污染和新能源等诸多议题的提出,各种新型储能材料和器件迎来了蓬勃的发展,其中锂离子二次电池作为新型能源器件的代表而备受瞩目。在锂离子二次电池相关的诸多研究中,新型正极材料的研发至关重要,因为其性能直接关系到锂离子二次电池的能量密度、循环寿命和安全性能。随着人们日益增长的能量密度需求,电池材料研究的当务之急是提高正极材料的可逆比容量。在诸多方案中,利用正极材料的阴离子氧化还原,实现充
生物质资源因其可再生、来源广泛的优势,有望作为化石原料的替代品可持续提供能源及精细化学品。胺类化合物在制药、农业、和生物可降解领域具有广泛的应用,但目前其大多为化石资源衍生化合物,因此开展生物质平台分子还原胺化的研究可为胺类化合物合成提供一条更为绿色的新途径。糠醛是一种典型的生物质平台分子,其还原胺化高效获得目标产物糠胺极具挑战性,其中不仅包括胺化和还原依次进行的主反应,还涉及反应物与中间体的偶联
在众多疾病中,癌症的发病率一直位居高位。传统的癌症治疗手段如手术治疗、化疗和放疗,仍存在复发率高、副作用大以及耐药性强等缺点,严重影响了癌症治疗效果。近年来兴起的光动力治疗（Photodynamic therapy,PDT）是一种副作用小、创伤性低和选择性高的新型癌症治疗手段。PDT的核心是光敏剂（Photosensitizer,PSs）,其治疗机理是通过光激发PSs来产生癌细胞致命的活性氧（RO
随着经济社会的快速发展，城市化进程也越来越快，数据可视化技术也得到广泛的应用，由于综合立体交通网建设过程中出现较多的问题，传统的方法不易处理，而数据可视化技术可以有效地分析大量数据，并从中提取有效信息，在综合立体交通网建设中应用数据可视化技术，可以有效解决交通运行效率和道路规划建设、各地区建设发展不平衡等问题，因此文章将对综合立体交通网建设中融入数据可视化技术进行研究，保证综合立体交通网建设过程中
糖尿病已成为21世纪世界范围内的一种流行病,它是继肿瘤、心脑血管病之后第三大严重威胁人类健康的慢性非传染性疾病,成为当前世界各国共同面对的公共健康问题。精准医疗已经成为我国战略性新兴产业的组成部分。相比于传统医疗而言,精准医疗具有精准性与便捷性的优势,成为当今医学研究的重点之一。胰岛素和血乳酸是糖尿病相关的两项重要诊断标志物,胰岛素含量的测定可以了解糖尿病人胰岛素分泌情况,并且是糖尿病分型的重要依
近年来,过渡金属催化的化学反应是一类重要的催化反应,是有机化学反应合成中的重要方法之一。过渡金属配合物由于具有潜在的高反应活性而被认为是有前途的高性能催化剂,采用理论方法研究过渡金属配合物催化反应的机理,对揭示分子反应内在本质,具有非常重要的意义。本论文主要对过渡金属催化碳氢硼化和二氧化碳还原反应机理进行了理论研究,包括以下内容:1.采用密度泛函理论（DFT）方法研究了阳离子铱配合物催化碳氢硼化的
本论文采用密度泛函理论（DFT）方法对过渡金属配合物催化Cacchi反应、C=N双键不对称加氢和酮类化合物加氢反应进行了理论研究,探究了过渡金属配合物催化酰胺和苯硼酸的偶联反应,亚胺不对称加氢反应,酮类不对称加氢的反应机理,讨论了反应碱、配体效应、取代基效应等对催化剂活性的影响,以及催化反应立体选择性的根源。同时,为避免镜像异构的产生,设计了一系列催化剂,并发现具有较好的催化活性。本论文通过对过渡
有机合成是现代化学合成中最常见且不可缺少的,然而,传统的有机合成过程不仅消耗大量的化石能源,还伴随着大量污染物的排放,造成严重的能源危机和环境问题,利用太阳能作为有机合成的动力是解决上述困境的最有效途径之一。层状双金属氢氧化物（LDHs）,简称水滑石,是一类二维阴离子型粘土材料,由带正电的主体层板和层间阴离子组成,是一种新兴的光催化剂,制造成本低。水滑石具有主体层板阳离子和层间阴离子可调、主客体相