【摘 要】
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石墨烯因具有优秀的光学、热学、电学、机械性能,一经问世便成为了学者们关注和研究的焦点。目前,化学气相沉积法(CVD)是合成大规模、高品质石墨烯薄膜的最有效的方法。若要继续推动石墨烯在光电器件中的利用,就需要制备出可图案化且方向、位置可设计、电子结构可调节的石墨烯结构。而且,在许多领域中的应用对石墨烯的电导率、透光率等有着严格的要求,这些性质与石墨烯层数密切相关。因此,本研究从图案化石墨烯的要求出发
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石墨烯因具有优秀的光学、热学、电学、机械性能,一经问世便成为了学者们关注和研究的焦点。目前,化学气相沉积法(CVD)是合成大规模、高品质石墨烯薄膜的最有效的方法。若要继续推动石墨烯在光电器件中的利用,就需要制备出可图案化且方向、位置可设计、电子结构可调节的石墨烯结构。而且,在许多领域中的应用对石墨烯的电导率、透光率等有着严格的要求,这些性质与石墨烯层数密切相关。因此,本研究从图案化石墨烯的要求出发,使用化学气相沉积法制备出宽度均匀、高长宽比、层数可控的石墨烯条带阵列。进一步地,由于石墨烯的零带隙限制了其在半导体器件领域的应用,研究通过氮掺杂对石墨烯条带进行改性,以期使之具有更多的应用场景。研究使用刻蚀出梯形沟槽的SiO2/Si作为模板,构筑条带状金属催化剂基底,然后于其暴露上表面经CVD生长石墨烯条带。首先以Cu作为生长基底制备石墨烯条带,探究升温方式、溅射时间、溅射方式(预热溅射)、沟槽类型(V形槽)、反应温度、反应时间对Cu膜的反润湿以及石墨烯条带的影响。其次,探讨加入Ni粘附层后的Cu Ni合金基底,不同的Cu溅射时间、反应温度、反应时间对沟槽内Cu Ni双金属薄膜的反润湿的影响,进而以氨气作为氮源制备掺氮石墨烯条带。主要研究成果如下:第一,使用Cu作为生长基底时,快速的升温方式能促进CVD后的Cu带保持完整;Cu的溅射时间越长则薄膜越厚,反润湿的程度越低;若溅射时加热基底会使Cu膜形成晶态结构,加速反润湿过程的发生;梯形沟槽拥有比V形槽更平坦的底部,因此更适合作为制备生长基底的模板;反应温度和反应时间共同影响着Cu带的形貌与石墨烯条带的质量,过高的温度和过长的时间会使Cu带边缘破裂,而温度过低或时间过短则不适合石墨烯条带的生长;较小的甲烷流量更加有利于在Cu带上生长单层石墨烯条带。通过表征测试,证明了单层结构的石墨烯条带缺陷较低、层数均匀。第二,在Cu基底中加入Ni粘附层后,Cu金属基底与沟槽衬底之间的粘附力增加,加之沟槽的限域作用,共同抑制了金属的高温反润湿过程。与纯Cu基底相比,Cu Ni合金基底可以在更短的溅射时间、更高的反应温度,更长的反应时间下保持金属条带完整不破裂;并且由于CVD反应后Cu Ni合金基底表面粗糙度更小,制备出的石墨烯条带均匀性更好、缺陷度更低。而且,可以通过Cu膜和Ni膜的相对厚度、反应时间和掺氮时间等反应参数调节来实现未掺氮和掺氮石墨烯条带的层数控制。选区电子衍射(SAED)结果表明,合成的单层掺氮石墨烯条带具有0°和30°两种晶格取向角,氮原子面内分布均匀,掺氮量为1.72 at.%,其中吡啶氮、吡咯氮和石墨氮分别占4.01 at.%、59.91 at.%、36.08 at.%。掺氮石墨烯条带在室温下红光区和近红外光区表现出明显的荧光效应。
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