【摘 要】
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糠醛(FAL)作为化学平台分子中的一种木质纤维素衍生物,可以转化为各种燃料和化学品,其中糠醇作为糠醛选择加氢产物可用于制造赖氨酸,抗坏血酸和香料中间体。本文选取MIL-100(Fe)作为载体,Pt作为催化剂的主要活性中心,并通过不同还原方法(包括Na BH_4,H_2,甲醛,乙二醇,栀子花和无花果叶的提取液)制得一系列催化剂,并以糠醛选择性加氢制备糠醇作为模型反应。通过XRD、XPS、SEM和TE
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糠醛（FAL）作为化学平台分子中的一种木质纤维素衍生物,可以转化为各种燃料和化学品,其中糠醇作为糠醛选择加氢产物可用于制造赖氨酸,抗坏血酸和香料中间体。本文选取MIL-100（Fe）作为载体,Pt作为催化剂的主要活性中心,并通过不同还原方法（包括Na BH4,H2,甲醛,乙二醇,栀子花和无花果叶的提取液）制得一系列催化剂,并以糠醛选择性加氢制备糠醇作为模型反应。通过XRD、XPS、SEM和TEM等表征方法探究了催化剂结构与性能的关系。本文采用不同的还原方法制得了一系列催化剂,其中采用乙二醇作为还原剂制备的Pt/Fe-BTC催化剂可以实现最高的糠醇收率（82.2%）,但是催化性能仍可进一步优化。因此,制备了二元金属MIL-100（Fe,Mn）-x（x=2,1,0.5）MOF载体,并以乙二醇为还原剂,将Pt锚定在MIL-100（Fe,Mn）-x载体上得到一系列Pt/（Fe,Mn）-BTC-x催化剂。糠醛选择性加氢活性结果表明:Pt/（Fe,Mn）-BTC-1催化剂在70 oC,2 h,1 MPa H2的反应条件下可以实现97.6%的糠醇收率。各种表征表明催化剂中表面Pt0为糠醛选择性加氢制备糠醇的主要活性物种,并且相较于Pt/Fe-BTC催化剂中57%的Pt0活性物种以及2 nm的Pt纳米粒子尺寸,锰对载体的修饰可获取69%的Pt0活性物种以及尺寸更小的Pt NPs（约1.8 nm）。同时Pt/（Fe,Mn）-BTC-1催化剂经过四次循环实验后,仅能达到78.2%的糠醛转化率以及90.5%的糠醇选择性。为了提高催化剂的稳定性,制备了FeCo二元金属MIL-100（Fe,Co）-y（y=2,1,0.5）MOF载体,采用相同的还原方法制得了一系列Pt/（Fe,Co）-BTC-y催化剂。催化结果表明Pt/（Fe,Co）-BTC-2催化剂同样在70 oC,2 h,1 MPa H2的反应条件下可以达到97%的糠醇的收率,同时经过五次循环使用后仍能维持90.9%的糠醛转化率以及92.1%糠醇选择性。表征结果说明钴对载体的修饰使Pt NPs与载体之间的相互作用更强,获取更高含量的Pt0活性物种（71%）以及更小尺寸的Pt NPs（约1.7nm）是糠醛高效加氢制备糠醇的关键因素。
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