【摘 要】
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随着世界经济的飞速发展和科学技术的不断进步,稀有金属由于其独特的物理化学性质在风力发电、新能源汽车、合金铸件、催化裂化等领域的需求逐渐增大。从安全生产、绿色环保的角度出发,本论文研究并制备了三齿型酰胺官能团改性的功能化金属有机骨架,深入探索了该金属有机骨架对于稀土和放射性元素的回收利用性能,研究了吸附过程中p H值、浓度梯度、吸附时间和模拟浸出等条件对于吸附的影响,探究了金属有机骨架对稀土和放射性
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随着世界经济的飞速发展和科学技术的不断进步,稀有金属由于其独特的物理化学性质在风力发电、新能源汽车、合金铸件、催化裂化等领域的需求逐渐增大。从安全生产、绿色环保的角度出发,本论文研究并制备了三齿型酰胺官能团改性的功能化金属有机骨架,深入探索了该金属有机骨架对于稀土和放射性元素的回收利用性能,研究了吸附过程中p H值、浓度梯度、吸附时间和模拟浸出等条件对于吸附的影响,探究了金属有机骨架对稀土和放射性元素的选择性及重复使用性。同时,利用X射线光电子能谱、红外等检测手段对吸附过程进行了分析,结合密度泛函理论综合探讨了吸附机理。通过一系列的研究,本文得到如下结果:1.为了制备具有多选择位点、高稳定性的金属有机骨架,通过水热法合成出了粒径在30-50nm的MIL-101-NH2,将对于放射性核素和稀有金属具有高选择性的三齿型酰胺酸结构引入到金属有机骨架吸附材料中,采用后修饰法合成了目标产物MIL-101-DGA。通过红外（FT-IR）、X射线粉末衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）、元素分析等手段对MIL-101-DGA的晶态结构、表面形貌等方面进行了表征。2.使用MIL-101-DGA对铕（Eu）进行吸附,吸附结果表明,在酸性条件（p H=4）时吸附效果最好,当固液比为4:1时分离效率相对更高,铕和其他稀土元素的选择性分离系数达到了53.055,吸附等温线与Langmuir模型拟合较好,说明Eu（Ⅲ）在MIL-101-DGA表面是均匀且等价的单层吸附,吸附动力学表明整个吸附过程在1h以内,机理研究表明,羧基在Eu（Ⅲ）的吸附过程中起主要作用,最大吸附容量为33mg/g。3.使用MIL-101-DGA对钍（Th）进行吸附,吸附结果表明,Th（Ⅳ）与稀土的最高分离系数达到了95.15,单位吸附剂吸附Th（Ⅳ）的最大量为602.41mg/g。以Langmuir模型和Freundlich模型对吸附等温线进行了拟合,证明了Th（Ⅳ）的吸附是单层且均匀的。热力学的吸附研究表明整个分离过程是自发吸收热能的过程。通过X射线光电子能谱证明了MIL-101-DGA吸附Th（IV）的位点有两个以上。重复性实验表明,在十次的吸附-解吸循环过程中,MIL-101-DGA都表现出良好的稳定性。
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