近年来,研究纳米磁性材料在科学技术上具有广泛的应用,人们在实验和理论计算两个方面进行了大量的研究。磁性材料可分为软磁材料和硬磁材料,其中硬磁材料的开发与磁性研究是新型纳米结构材料研究领域内的一个热门的焦点,也是深入研究基本磁学问题的良好载体。纳米磁性材料与块体磁性材料不仅性质几乎相同,而且纳米磁性材料的性质与其尺寸大小有关。研究表明,随着纳米磁性材料尺寸不断的增大,则纳米磁性材料的比表面积将不断减小,从而导致化学和物理性质发生明显的变化。由于稀土原子含有未填满的4f电子轨道,从而使得稀土原子拥有非常大的自旋磁矩和轨道磁矩,同时能让稀土原子表现出强的磁各向异性的特性,原因是稀土原子4f轨道的电子具有很强局域性和自旋-轨道耦合效应。镧系（Ln）纳米结构具有满足先进器件小型化需求的潜力,比如磁性存储器中的超高存储密度,由于它们具有卓越的磁性能。然而,关于Ln系块体和最小纳米团簇结构的基本性质的问题仍然没有得到更好的解决。从应用和科学的两方面角度来看,确定它们的基态结构稳定性、磁耦合和磁各向异性至关重要。因此,对稀土纳米团簇的深入研究有助于开发新型光电材料和磁性材料,并将其应用于自旋电子学、高密度磁存储记录以及化学催化等高新技术材料方面。本文研究运用第一性原理的计算方法,理论计算研究了稀土镨纳米团簇（Pr_n（n=2-20））和钐钴纳米团簇(Sm₃Co₁₈)的结构、电子性质、自旋轨道耦合、磁性等,然后主要考察了Pr12和Pr13两个纳米团簇结构和磁性。本文的主要研究成果如下:1、基于第一性原理的密度泛函理论（DFT）计算,我们系统的研究了Pr_n（n=2-20）稀土纳米团簇的结构、电子性质、自旋轨道耦合及磁性等。借助稀土Pr块体和纳米团簇磁性能的实验测量,利用DFT定量的计算了自旋磁矩和轨道磁矩;其中自旋轨道耦合（SOC）和非共线性包含在自洽之内。我们发现Pr块体是原子磁矩内的单态反铁磁沿平面方向耦合,并表现出较强的平面内磁各向异性。在块体相位和纳米团簇中轨道磁矩对总磁矩的贡献确实非常大,负值磁性遵循洪特规则定律,然而,他们并不能解释出纳米团簇磁性振荡的实验现象。振荡行为与纳米团簇的尺寸奇偶性有关,以及随温度升高而增大的磁矩,实验中观察到的现象可以解释为纳米团簇内原子之间的反铁磁耦合。在Pr块体和几个纳米团簇中获得了数百毫电子伏特左右的巨大磁各向异性能,这比过渡金属对应物要大一个数量级。2、我们运用第一性原理计算的方法中的广义梯度近似（GGA）和GGA+U方法计算了Sm₃Co₁₈纳米团簇,系统的研究了该纳米团簇的磁性与结构,其中U表示库仑相互作用修正。我们研究了几何结构的配置、磁性以及整个团簇的对称性,同时还研究了结构中的每个钐原子（Sm）和钴原子（Co）的磁性对整个纳米团簇磁性的贡献。使用GGA+U的计算方法对Sm₃Co₁₈纳米团簇进行理论计算,则计算结果为半金属铁磁态,是由于Sm的4f态与Co的3d态之间发生强的杂化相互作用,总磁矩的整数值对这种半金属材料性质有着重要意义。因此,我们已经对Sm₃Co₁₈团簇的自旋磁矩、轨道磁矩和自旋轨道耦合（SOC）进行了计算;我们对计算数据分析,发现Sm原子在团簇的不同位置,会出现磁性峰值的明显变化,而Co原子和Sm原子组成的纳米团簇材料属于稀土硬磁材料。研究结果表明,呈现笼状球形的Sm₃Co₁₈纳米团簇中间Sm原子为反铁磁,并且磁性最大,使得纳米团簇的磁性增强,为研究双磁相复合纳米核壳结构材料提供更好的设计和研究思路,在磁存储材料和自旋电子学领域具有广阔的应用前景。