【摘 要】
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随着全球工业化进程的不断发展和人口数量的不断增长,带来了严重的水体污染与淡水短缺问题。其中,工业生产氮排放与农业中氮肥的过度使用,使水体中含有大量的硝酸根离子,对人类的健康和生态环境安全造成了巨大的威胁。基于电化学原理的硝酸盐废水处理技术无需额外投入化学试剂,只需消耗电力即可持续地从废水中去除硝酸根,从而受到研究人员关注。目前,电化学硝酸盐废水处理所用电极往往是由活性物质与粘合剂、集流体等粘合而成
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随着全球工业化进程的不断发展和人口数量的不断增长,带来了严重的水体污染与淡水短缺问题。其中,工业生产氮排放与农业中氮肥的过度使用,使水体中含有大量的硝酸根离子,对人类的健康和生态环境安全造成了巨大的威胁。基于电化学原理的硝酸盐废水处理技术无需额外投入化学试剂,只需消耗电力即可持续地从废水中去除硝酸根,从而受到研究人员关注。目前,电化学硝酸盐废水处理所用电极往往是由活性物质与粘合剂、集流体等粘合而成,普遍存在死体积大,活性物质利用率低、使用寿命短、大规模制备困难等问题。故开发高性能、可大规模制备的自支撑电极材料是电化学法硝酸盐废水处理技术实际应用的关键。基于上述问题,本论文进行了以下两个方面的研究:（1）以天然榉木为原材料,使用硫代硫酸钠作为造孔剂与掺杂剂,自上而下地制备硫掺杂超微孔自支撑木碳电极（SUMW）,通过电容去离子（Capative Deionization,CDI）技术,从溶液中高效、选择性地去除硝酸根。天然榉木具有良好的机械稳定性,其微观结构由三维多级的孔道结构组成,有利于溶液的传输与离子的扩散。我们使用硫代硫酸钠溶液浸渍榉木木片,进一步碳化/活化处理后,在保持原有孔道的基础上,引入了大量硫掺杂超微孔,制备硫掺杂超微孔自支撑木碳电极（SUMW）。研究表明SUMW样品在不同的溶液中表现出不同的零电荷电势值(Epzc,Potential of zero charge),Epzc值可以作为直接依据,确定合理的施加电压以实现选择性电容去离子。当电极电势高于Epzc-NO3-,低于Epzc-SO42-时,可以获得良好的硝酸根/硫酸根分离效果,同时实现对硝酸根离子的选择性与高吸附容量。当外加电压为0.8 V时,可以同时获得高达373 umol g-1的硝酸盐电吸附容量与高达25的选择性系数(3-∕42-=25)。基于Epzc的高选择性电容去离子,可以促进CDI技术在废水处理领域的实际应用,如盐水淡化、特定元素回收等。（2）以来源广泛、成本低廉的生物质废料（木屑、竹粉、花生壳等）为原料,使用氯化锌/氯化钾熔融盐体系,在300-700℃的温度范围内使生物质交联-热解,从而“自下而上”地一步制备负载四氧化三铁的生物质碳气凝胶（Fe3O4-MSCA）材料,用于电催化硝酸根还原。所合成的生物质碳气凝胶具有三维多级的孔道结构,其孔隙率高达95.1%,拥有良好的传质能力与导电性。Fe3O4-MSCA体现出良好的硝酸盐电催化还原能力,在含有100 ppm NO3-N的溶液中,-1.3V的电压下,24h内硝酸根的移除率高达81%,且产物的氮气选择性高达76%。熔融盐合成碳气凝胶法操作简单,成本低廉,能耗较低,为大规模制备生物质碳气凝胶提供了一种可行方法,也为硝酸根废水的电催化处理提供了一种新思路。
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