【摘 要】
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利用太阳能催化分解水制氢,将太阳能转化为氢能的形式进行储存是解决能源问题的理想途径之一。现有的二维（2D）光催化剂不能有效解决氧化和还原反应产生的质子（H+）和羟基（OH-）离子在各自表面的积累问题,导致正常的光催化水裂解反应不能继续反应而停止。本文充分把握当前光解水研究的发展趋势和所面临的困难,通过第一性原理理论计算来预测和设计一系列不含金属的新型二维极化多孔光催化剂。不含金属的多孔催化剂的发现
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利用太阳能催化分解水制氢,将太阳能转化为氢能的形式进行储存是解决能源问题的理想途径之一。现有的二维（2D）光催化剂不能有效解决氧化和还原反应产生的质子（H+）和羟基（OH-）离子在各自表面的积累问题,导致正常的光催化水裂解反应不能继续反应而停止。本文充分把握当前光解水研究的发展趋势和所面临的困难,通过第一性原理理论计算来预测和设计一系列不含金属的新型二维极化多孔光催化剂。不含金属的多孔催化剂的发现,在降低成本的同时,也极大拓宽了光解水的研究范畴。同时“多孔”性质也解决了价带和导带在产H2和产O2的过程能够持续的问题。主要研究内容如下:（1）通过密度泛函理论（DFT）计算,我们预测了一系列新型稳定的无金属多孔材料,包括多孔碳（N-diaphene）和多孔氮化硼（BN）材料。并对这些材料的热力学稳定性、能带结构、光学性质等进行了研究。最后重点研究了多孔BN材料的光解水性能。（2）该二维多孔BN被证明可以利用红外光和可见光分解水制氢。这种二维BN的多孔性保证了光催化体系的可持续性,提高了光催化分解水的效率。通过改变二维六方BN的层数和表面钝化的方式,可以在很大程度上调节二维多孔BN的表面静电势和带隙等电子性能。这些因素影响了材料的光谱吸收范围和水分解产氢能力。计算结果表明,二维多孔BN具有良好的红外光和可见光吸收性能,其中F（BN）3H、F（BN）4H、H（BN）3H和H（BN）4H的太阳能制氢效率（STH）均大于10%,突破了传统理论效率限制。令人兴奋的是,H（BN）4H利用整个太阳光谱的太阳能转化为氢气的总能量转换效率高达16.2%。说明二维多孔BN材料是一种潜在的无金属水裂解光催化剂。
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