碳量子点复合体系的光致发光性质研究

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近年来,碳量子点(Carbon Quantum Dots,CQDs)因其良好的光稳定性、优异的生物相容性以及低毒性等优点已成为热门的荧光纳米材料。为了拓展其应用范围,将CQDs与其他材料混合在一起,构建成具有多样性和多功能性的复合材料已经成为纳米科学领域的新课题。掺杂了CQDs的复合体系被广泛用于光电子器件、光催化、太阳能电池及信息存储等许多领域,尤其在发光二极管和新型显示设备的研发中有着非常重要的应用价值。在将CQDs用于发光材料和器件时,经常将其分散在聚合物基质中,制备柔性发光薄膜。然而,大部分CQDs的发光都在薄膜的表面处发生全反射,再由波导模式等途径耗散掉。因此,抑制表面的全反射,提高CQDs/聚合物复合薄膜的外部提取效率对于CQDs在发光设备中的应用有着十分重要的意义。此外,当CQDs与其它发光材料处于同一种溶剂中时,它们之间的光学过程会受到彼此的影响。例如,发射光谱不是两种发光材料的简单叠加,而是受到荧光内滤波效应等的影响而产生复杂的光谱。为了进一步开辟CQDs复合体系应用的新领域,CQDs与其它发光材料共混体系的光致发光(Photoluminescence,PL)过程是非常值得研究的问题。针对上述问题,本论文对CQDs复合体系进行了下面两方面研究:(1)用随机分散的SiO2微球来破环薄膜表面的全反射条件,提高CQDs/聚合物复合薄膜的PL外部提取效率。采用具有PL特性的CQDs制备了柔性CQDs/聚乙烯醇(PVA)复合薄膜,并在薄膜表面分散SiO2微球以耦合出全反射。将得到的CQDs/PVA复合膜进行吸收光谱、荧光光谱、扫描电子显微镜等一系列的表征,以此来探究薄膜表面结构以及PL特性。自制了一个包含高灵敏度荧光光谱仪的显微光谱系统,观测了微球的分散密度和直径对PL增强的影响。实验结果表明荧光强度会随着微球的分散密度增加而增强;PL增强随着微球直径的增加表现为先升高再下降的趋势。当薄膜完全被直径为0.86μm的微球覆盖时,PL增强最大,可达1.83倍。同时证明了光的提取来源于单个微球的散射而不是有序排列的衍射。用二维时域有限差分法分析了微球对近场光强分布的影响,验证了散射机理。(2)探究了CQDs和一种有机染料分子TDBC共混溶液的PL光谱。首先分别测定了CQDs和TDBC分子的吸收光谱和发射光谱;然后将CQDs和TDBC溶液混合,测得混合溶液的PL光谱,并系统地比较了CQDs、TDBC以及混合溶液的荧光特性。实验发现两种物质在混合后发生了由内滤波效应引起的荧光猝灭现象,在CQDs的宽带PL光谱中出现了与TDBC分子吸收光谱相对应的凹陷。在CQDs溶液浓度不变的条件下,猝灭程度随着TDBC浓度的增大而增加。
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