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随着时代和经济的发展,大气污染成为我国最重要的污染问题之一,其中大气气溶胶是导致环境污染日益严重的重要成分。近几年,随着颗粒物浓度不断上升,城市大气污染越来越严重,不仅导致灰霾事件频繁的发生,其产生的污染物还会通过远距离大气传输影响海洋大气成分,特别是在冬季期间污染最为严重。碳组分是大气颗粒物的重要组成部分,被认为是控制灰霾形成和转化的重要因素,也是影响全球气候变化和海洋碳循环的重要成分。因此,为了解偏远海域海洋气溶胶与内陆城市大气气溶胶的来源差异,本研究对西北太平洋海洋大气气溶胶和南昌地区气溶胶样品进行采集,分析样品中总碳(TC)、黑碳(BC)浓度及其碳同位素(δ13CTC和δ13CBC),并得出主要以下几点结论:
(1)西北太平洋冬季气溶胶中总碳同位素组成特征及其来源
西北太平洋冬季TSP浓度为44.8±28.1μg/m3,波动范围较为明显。研究结果表明TC浓度为4.0±4.4μg/m3,δ13CTC平均值为-26.6±0.8‰。近岸与远海的TC浓度分别为6.0±6.8μg/m3、3.1±2.7μg/m3,δ13CTC平均值分别为-26.0±1.2‰和-26.9±0.4‰。根据后向轨迹分析结果可知,近岸与远海TC浓度和同位素的差异可能是由不同气团的来源导致,近岸TSP中TC主要来源于大陆的生物质燃烧和机动车尾气,而远海可能与SOA的形成比例相对较高有关。
(2)南昌地区PM2.5中总碳同位素组成特征及其来源
采样期间TC的年平均浓度为12.1±2.1μg/m3,总体上呈现为冬季高夏季低的变化趋势,可能是受不同季节气象因素和来源变化的影响;δ13CTC的年平均值为-26.1±0.2‰,总体上呈现冬季高春季低的变化趋势,可能是受不同来源的影响。利用贝叶斯模型计算南昌地区PM2.5中TC主要来源于C3植物燃烧和机动车尾气,年源贡献分别为49.3%、28.7%;其次是煤燃烧和C4植物燃烧,年源贡献分别为17.7%和4.2%。春季δ13CTC值偏低是由于C3植物燃烧贡献相对较高,而冬季δ13CTC偏高则是由于煤燃烧贡献增加。
后向轨迹气团聚类结果表明南昌地区冬春季以局部气团传输为主,夏季受海洋气团影响较大。
(3)西北太平洋与南昌地区冬季气溶胶中总碳的来源差异
通过对比偏远海域西北太平洋和内陆城市南昌地区气溶胶中TC浓度、δ13CTC值及其来源,发现这两个研究区域TC浓度存在较大的差异是由于气团来源不同;两个研究区域的δ13CTC值存在较大的差异是因为西北太平洋的δ13CTC偏负与SOA的形成比例有关,而南昌地区的δ13CTC偏正与煤燃烧贡献增加有关。此外,污染来源也存在较大的差异,西北太平洋主要受到了气团远距离输送陆地人为污染源的影响,而南昌地区主要受到了局地污染源的影响。
(4)南昌地区PM2.5中黑碳同位素组成特征及其来源
南昌地区PM2.5中BC的年平均浓度为1.3±0.9μg/m3,三个季节中冬季BC浓度达到了最高,春季和夏季BC浓度基本一致,可能受不同季节气象因素影响所致。PM2.5中δ13CBC年平均值为-25.4±0.8‰,总体上呈现冬季高春季低的变化趋势,春季δ13CBC较低主要受C3植物燃烧影响较大,冬季的δ13CBC较高可能与煤燃烧贡献增加有关。利用贝叶斯模型计算南昌地区PM2.5中BC主要来源于机动车尾气和C3植物燃烧,其次是煤燃烧和C4植物燃烧,其年源贡献占比分别为47.8%、26.8%、24.0%和1.4%。
(1)西北太平洋冬季气溶胶中总碳同位素组成特征及其来源
西北太平洋冬季TSP浓度为44.8±28.1μg/m3,波动范围较为明显。研究结果表明TC浓度为4.0±4.4μg/m3,δ13CTC平均值为-26.6±0.8‰。近岸与远海的TC浓度分别为6.0±6.8μg/m3、3.1±2.7μg/m3,δ13CTC平均值分别为-26.0±1.2‰和-26.9±0.4‰。根据后向轨迹分析结果可知,近岸与远海TC浓度和同位素的差异可能是由不同气团的来源导致,近岸TSP中TC主要来源于大陆的生物质燃烧和机动车尾气,而远海可能与SOA的形成比例相对较高有关。
(2)南昌地区PM2.5中总碳同位素组成特征及其来源
采样期间TC的年平均浓度为12.1±2.1μg/m3,总体上呈现为冬季高夏季低的变化趋势,可能是受不同季节气象因素和来源变化的影响;δ13CTC的年平均值为-26.1±0.2‰,总体上呈现冬季高春季低的变化趋势,可能是受不同来源的影响。利用贝叶斯模型计算南昌地区PM2.5中TC主要来源于C3植物燃烧和机动车尾气,年源贡献分别为49.3%、28.7%;其次是煤燃烧和C4植物燃烧,年源贡献分别为17.7%和4.2%。春季δ13CTC值偏低是由于C3植物燃烧贡献相对较高,而冬季δ13CTC偏高则是由于煤燃烧贡献增加。
后向轨迹气团聚类结果表明南昌地区冬春季以局部气团传输为主,夏季受海洋气团影响较大。
(3)西北太平洋与南昌地区冬季气溶胶中总碳的来源差异
通过对比偏远海域西北太平洋和内陆城市南昌地区气溶胶中TC浓度、δ13CTC值及其来源,发现这两个研究区域TC浓度存在较大的差异是由于气团来源不同;两个研究区域的δ13CTC值存在较大的差异是因为西北太平洋的δ13CTC偏负与SOA的形成比例有关,而南昌地区的δ13CTC偏正与煤燃烧贡献增加有关。此外,污染来源也存在较大的差异,西北太平洋主要受到了气团远距离输送陆地人为污染源的影响,而南昌地区主要受到了局地污染源的影响。
(4)南昌地区PM2.5中黑碳同位素组成特征及其来源
南昌地区PM2.5中BC的年平均浓度为1.3±0.9μg/m3,三个季节中冬季BC浓度达到了最高,春季和夏季BC浓度基本一致,可能受不同季节气象因素影响所致。PM2.5中δ13CBC年平均值为-25.4±0.8‰,总体上呈现冬季高春季低的变化趋势,春季δ13CBC较低主要受C3植物燃烧影响较大,冬季的δ13CBC较高可能与煤燃烧贡献增加有关。利用贝叶斯模型计算南昌地区PM2.5中BC主要来源于机动车尾气和C3植物燃烧,其次是煤燃烧和C4植物燃烧,其年源贡献占比分别为47.8%、26.8%、24.0%和1.4%。