埃洛石负载Mn催化剂的制备及其微波热解甲醛的性能研究

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改革开放以来,我国的工业及制造业发展迅猛,经济建设取得重大成就。但与此同时,在工业及制造业的生产过程中,挥发性有机废气(VOCs)的排放量逐年上升;VOCs是挥发性有机化合物(volatile organic compounds)的英文缩写。绝大多数的VOCs具有强烈的刺激性气味,并有一定的毒性和致癌性,对环境和人体都会产生极大的危害。因此,高效地净化处理工业及制造业生产过程产生的有机废气,对我国环境保护有着深远的意义。目前,常见处理VOCs废气的方法主要有直接燃烧法、催化燃烧法、生物氧化法、光催化氧化法和等离子体技术等有机废气净化技术。其中,催化燃烧法具有过程工艺简单、可彻底除去废气等特点,受到了广泛地关注。在催化燃烧法中,最为重要的是催化剂,α-MnO2催化剂是催化燃烧法中比较常用的催化剂,但α-MnO2催化剂在催化过程中会出现自团聚现象,从而降低了α-MnO2催化剂的催化活性,而埃洛石(HNTs)材料是一种多孔性材料,可以很好的将α-MnO2催化剂进行分散,提高α-MnO2催化剂比表面,增大催化活性。本文通过水热氧化还原法制备催化甲醛活性较高的α-MnO2催化剂,通过向其加入不同质量的埃洛石(HNTs)材料,研究埃洛石(HNTs)材料负载对α-MnO2催化剂的结构和催化活性的影响,通过X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),比表面积Brunauer Emmett Teller(BET)和傅立叶转换红外光谱(FT-IR)等手段进行表征;进一步采用管式炉加热方式和微波加热的方式考察不同加热条件下,分析α-MnO2催化剂及α-MnO2/HNTs复合材料催化氧化甲醛性能的影响;以及甲醛初始浓度和进气速度的改变,对所制备复合材料催化剂催化甲醛的性能影响。(1)埃洛石(HNTs)材料负载α-MnO2催化剂后,所制备复合材料催化剂对甲醛催化氧化的性能影响。埃洛石(HNTs)材料是多孔结构物质,发现适量埃洛石(HNTs)负载能够显著提高α-MnO2催化剂的比表面积以及催化活性。a、HNTs/α-MnO2(0:1),b、HNTs/α-MnO2(1:0),c、α-MnO2/HNTs(1:1),d、α-MnO2/HNTs(1:2),e、α-MnO2/HNTs(2:1)五种复合材料催化剂;随着埃洛石(HNTs)材料的添加,所制备复合材料催化剂的比表面积增大,其中样品c、α-MnO2/HNTs(1:1)比表面积最高,达到82.63 m2/g,是α-MnO2催化剂的1.74倍。在催化氧化甲醛实验中,使用管式炉加热方式,所制备的复合材料催化剂表现出更加优异的催化活性,其中催化活性最高的α-MnO2/HNTs(1:1)相比α-MnO2催化剂的完全转化甲醛的温度(T100)降低50℃,同时α-MnO2/HNTs(1:1)的热稳定性能更好。(2)在微波装置加热和管式炉加热两种不同加热方式下,研究所制备复合材料催化剂对甲醛催化氧化的性能影响。大部分相关研究是采用管式炉加热方式,相对于其他实验,本实验还将采用微波装置加热的方式。微波加热具有升温速率高、耗能小等特点;同时,微波的特性能够有效降低所制备复合材料催化剂催化氧化甲醛反应中的活化能,进而降低所制备复合材料催化剂对甲醛完全转化温度。相比于管式炉加热方式,在微波装置加热方式下,α-MnO2催化剂和α-MnO2/HNTs(1:1)复合材料催化剂的完全转化甲醛的温度(T100)分别降低35℃、40℃。微波装置加热方式下,所制备复合材料催化剂的热稳定性要明显优于传统管式炉加热方式。(3)在微波装置加热和管式炉加热两种不同加热方式下,甲醛初始浓度和进气速度的改变对α-MnO2催化剂及α-MnO2/HNTs复合材料催化剂对催化氧化甲醛活性的影响。在相同的加热温度下,甲醛的转化率随着甲醛初始浓度的增加而降低。随着甲醛进气速度的增加,在相同的加热温度下,甲醛的转化率随着甲醛的进气速度增加而降低,所制备复合材料催化剂能够适应初始浓度的增加和进气速度的提升,保持较高的转化率。
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