【摘 要】
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在众多的能源体系中,氢气无疑是清洁能源储存转换的理想载体。电解水制氢被认为是制取高纯氢气的有效方法;然而,其正极析氧过程较高的过电位严重影响了电解水效率的提高。目前,RuO2、IrO2等贵金属氧化物被认为是活性最高的析氧催化剂,但稀缺的资源限制了其在工业中的应用。基于此,本论文开发设计了由硫代乙酰胺（TAA）与NiCl2络合物TAA-Ni水解得到的高活性的非晶NiSx,并通过浸泡法将非晶NiSx负
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在众多的能源体系中,氢气无疑是清洁能源储存转换的理想载体。电解水制氢被认为是制取高纯氢气的有效方法;然而,其正极析氧过程较高的过电位严重影响了电解水效率的提高。目前,RuO2、IrO2等贵金属氧化物被认为是活性最高的析氧催化剂,但稀缺的资源限制了其在工业中的应用。基于此,本论文开发设计了由硫代乙酰胺（TAA）与NiCl2络合物TAA-Ni水解得到的高活性的非晶NiSx,并通过浸泡法将非晶NiSx负载于泡沫镍等导电基底上,从而获得优异的OER催化性能;此外在此基础上加入一定量的Fe元素,进一步提高催化剂的OER性能。通过浸泡工艺制备TAA-Ni,表征分析表明TAA-Ni是以Ni为中心得八面体结构;将TAA-Ni水解成功制备了NiSx,分析结果表明水解后得到的NiSx呈现出非晶态特征,其微观形貌为无定型的片状,且TAA-Ni的CH3、NH2等官能发生分解形成NiSx,导致部分Ni2+转变为Ni3+,这使得NiSx具有更高的电子亲和能促进OH-吸附。将NiSx与不同导电基底（NF、CF、CP）结合,并进行电化学性能测试,结果表明:在相同工艺条件下,泡沫镍（NF）与NiSx结合后过电位与Tafel斜率最低。NiSx@NF表面NiSx的粒径相比粉体更小仅为50 nm左右,且不易团聚;从而使得NiSx@NF催化剂表面暴露出大量活性位点,同时NF基底提高了催化剂的导电性;最终使其具有优异的OER性能。通过电化学性能的测试确定了NiSx@NF制备的最佳工艺参数:当浸泡时间为10h、NiCl2浓度为0.2 M时,制备的NiSx@NF催化剂的催化性能达到最佳值,在1 M KOH溶液中、电流密度为10 mA cm-2时,其OER的过电位仅为267 mV;Tafel斜率为52.1 mV dec-1、阻抗（EIS）Rct为1.51Ω,双电层电容Cdl为1.72 mF cm-2。加入一定量Fe元素后的Fe-NiSx@NF催化剂表面的Fe-NiSx仍然呈现出非晶态特征,并且Fe元素的引入使更多的Ni2+向Ni3+转变,而大量的Ni3+使得催化剂产生更高的电子亲和能促进OH-吸附和电荷转移,从而获得更高的OER催化性能。电化学性能测试结果表明:当Fe Cl2加入量为80%时,Fe-NiSx@NF催化剂的催化性能达到最佳值,在1 M KOH溶液中,电流密度为10 mA cm-2时,其OER的过电位低至226 mV、Tafel斜率为39.1 mV dec-1、阻抗（EIS）Rct为0.53Ω。在500mA cm-2大电流密度下的24 h恒流稳定性测试中,仍然表现出良好的稳定性。
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