【摘 要】
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海水提铀是保障核能工业可持续发展的最有前途的策略之一。核心问题是开发高性能吸附剂,以便高效和选择性地从海水中回收铀。由无机金属节点和有机配体构建而成的金属有机骨架（MOFs）是一种新型的高结晶多孔材料,具有拓扑结构的多样性和可调节性、较大比表面积和丰富的活性位点等优势,被广泛应用于吸附与分离领域。对原始MOFs进行改性是实现铀高效吸附的重要手段。其中,缺陷工程是MOFs改性的重要策略,可增加MOF
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海水提铀是保障核能工业可持续发展的最有前途的策略之一。核心问题是开发高性能吸附剂,以便高效和选择性地从海水中回收铀。由无机金属节点和有机配体构建而成的金属有机骨架（MOFs）是一种新型的高结晶多孔材料,具有拓扑结构的多样性和可调节性、较大比表面积和丰富的活性位点等优势,被广泛应用于吸附与分离领域。对原始MOFs进行改性是实现铀高效吸附的重要手段。其中,缺陷工程是MOFs改性的重要策略,可增加MOFs的孔隙率和缺陷不饱和位点。另一方面,通过在MOFs骨架中引入对铀具有高亲和力的官能团,可以很大程度上提高选择性和吸附性能。（1）通过引入不同浓度的间苯二甲酸（H2BDC）,制备了具有可调缺失连接体缺陷的MOF-808。核磁共振氢谱（1H NMR）分析表明第二配体成功引入到了骨架结构中。热重分析（TGA）定量计算了缺陷MOF-808每个离子簇中连接体缺失的数量。吸附实验证明缺陷MOF-808在水溶液中的铀最大吸附量为418.5 mg/g。真实海水中提取四周后的铀捕获量为5.83 mg/g,而对钒的吸附量仅为0.56 mg/g。缺陷诱导产生了大量的配位不饱和金属活性位点,连接体缺失形成的较大孔道也利于铀酰离子的进入和扩散。（2）通过合成后修饰策略调控植酸（PA）的含量成功制备了磷酸基团功能化的MOF-808铀吸附剂。红外光谱（FT-IR）和核磁共振（NMR）表征证明PA的成功接枝。PA中丰富的磷酸基团为铀的吸附提供了充足的活性位点,植酸修饰MOF-808在水溶液中对的铀吸附量达到423.89 mg/g,在真实海水中四周的铀提取量为7.85 mg/g,是竞争性离子钒的8倍。良好的吸附性能和高选择性归因于丰富的P=O/P-O组成的铀酰离子捕获陷阱。本论文以高水稳定性和比表面积的Zr基MOF-808为基底材料,通过缺陷工程和官能团接枝两种改性策略,增加了吸附活性位点,成功实现了高吸附量和选择性的海水提铀,为铀吸附剂的开发提供了合理的改性策略。
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