【摘 要】
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氢能因清洁、高效的特点,被认为是未来实现可持续发展的重要能源形式。水煤气变换(WGS)反应是经典的碳基燃料制氢的关键步骤之一。近年来,随着氢燃料电池技术的快速发展,新型高效、节能的WGS催化剂研究再次引起研究者的极大兴趣。Cu基催化剂因价格低廉、且具有较好的WGS反应活性而成为研究的焦点。本论文以SiO2载体负载Cu催化剂为研究对象,考察Cu/SiO2催化剂制备过程参数对其结构和性能的影响;并通过
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氢能因清洁、高效的特点,被认为是未来实现可持续发展的重要能源形式。水煤气变换(WGS)反应是经典的碳基燃料制氢的关键步骤之一。近年来,随着氢燃料电池技术的快速发展,新型高效、节能的WGS催化剂研究再次引起研究者的极大兴趣。Cu基催化剂因价格低廉、且具有较好的WGS反应活性而成为研究的焦点。本论文以SiO2载体负载Cu催化剂为研究对象,考察Cu/SiO2催化剂制备过程参数对其结构和性能的影响;并通过运用多种表征技术,了解催化剂的物理化学性质,进而探讨Cu/SiO2催化剂中Cu活性物种及SiO2载体在WGS反应中的作用机制。主要研究内容如下:首先,考察了制备方法对催化剂结构和性能的影响,研究发现,采用蒸氨法(AE)和蒸氨水热法(AEH)制备的Cu/SiO2催化剂前驱体中,Cu O和层状硅酸铜共存,经还原得到高分散态的金属Cu和Cu2O物种;Cu/SiO2-AEH催化剂中Cu+比例较高,Cu和Cu2O颗粒尺寸较小,表现出较高的WGS反应活性。进一步,考察了Cu负载量和水热反应温度的影响,研究表明,当Cu负载量为20 wt.%,水热温度为150°C时,所制备的Cu/SiO2催化剂具有较高的WGS催化活性。其次,考察了还原温度对Cu/SiO2中活性组分Cu的物化性质及WGS反应性能的影响。系列Cu/SiO2催化剂分别经250、300、350、400和450℃还原制得。结果表明:还原温度对活性物种Cu+/Cu~0的组成和结构具有调控作用;经300°C还原制得的Cu/SiO2催化剂,表面Cu+/(Cu~0+Cu+)比例最高,Cu~0(2.45 nm)和Cu+(2.80 nm)颗粒尺寸较小,在水煤气变换反应中表现出相对最高的CO转化率。最后,运用多种原位表征技术探究了活性物种Cu和载体SiO2的作用机制。表征结果表明,Cu~0和Cu+物种对WGS反应过程中的CO吸附和水离解均具有活性,Cu+物种对CO吸附的吸附能力较强,而Cu~0物种更有利于H2O的解离,两者的协同作用促进了水煤气变换反应的进行;基于SiO2载体特殊的织构特征和Cu+活性物种的结构稳定性,使Cu/SiO2催化剂的WGS稳定性大大提高。
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