【摘 要】
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挥发性有机污染物（VOCs）可以参与光化学反应生成PM2.5和臭氧,对大气环境和人类健康产生严重危害。VOCs的末端治理技术主要包括吸附、冷凝、催化燃烧、等离子体技术、直接燃烧等。其中,催化燃烧技术可以在较低的能耗下将VOCs转化为无污染的二氧化碳和水,并且具有适用范围广、处理效率高的优点,被认为是最具潜力的治理技术。锰氧化物因其价态多变、氧化还原势高、成本低等优势被广泛应用于CO和VOCs的催化
【基金项目】
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国家自然科学基金（21808154,21776194和22108191）； 山西省重点研发项目；
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挥发性有机污染物（VOCs）可以参与光化学反应生成PM2.5和臭氧,对大气环境和人类健康产生严重危害。VOCs的末端治理技术主要包括吸附、冷凝、催化燃烧、等离子体技术、直接燃烧等。其中,催化燃烧技术可以在较低的能耗下将VOCs转化为无污染的二氧化碳和水,并且具有适用范围广、处理效率高的优点,被认为是最具潜力的治理技术。锰氧化物因其价态多变、氧化还原势高、成本低等优势被广泛应用于CO和VOCs的催化燃烧反应中。助剂改性是提高锰基催化剂活性的有效手段之一,尤其是铜锰复合氧化物中,Cu-Mn间的协同作用可有效促使VOCs的深度氧化。钙钛矿型La Mn O3催化剂氧化还原性好、热稳定性高,受到了人们的广泛关注。位于氧八面体中心的B位Mn元素是催化剂的活性位点,且高价态的Mn4+物种有利于催化活性的提高。因此,利用酸性高锰酸钾溶液对其改性处理可将低价Mn离子氧化为更高价态的Mn4+,并暴露更多的B位阳离子。此外,CeO2中存在Ce3+/Ce4+氧化还原对,可促进氧空位的形成,进一步增强氧分子的吸附和活化,作为助剂可有效提高催化剂的活性。本论文通过超声辅助浸渍法制备了CuMnCex/γ-Al2O3/堇青石（Cor）整体式催化剂,系统地研究了Cu Mn/γ-Al2O3/Cor和CuMnCex/γ-Al2O3/Cor的理化性质及其催化甲苯燃烧的活性。此外,采用溶胶凝胶浸渍法制备了La Mn O3/Cor催化剂,并通过Ce掺杂和酸处理等手段对其进行改性,结合多种表征手段分析了催化剂的表面性质和催化活性之间的关系。主要研究内容如下:（1）通过超声辅助浸渍法制备了CuMnCex/γ-Al2O3/Cor整体式催化剂。引入Ce助剂后,催化剂性能得到明显改善,CuMnCe2/γ-Al2O3/Cor表现出最好的催化活性,反应温度(T90)为263°C时,甲苯转化率达到90%,且在270°C下保持48 h,催化活性无明显下降,表现出良好的稳定性。（2）结合表征结果发现,分散良好的CeO2及Cu Mn Ox间协同作用提高了催化剂氧物种的移动能力、表面Mn4+/Mn3+比例,增强了催化剂的低温还原性以及Mn4+/Mn3+的氧化还原循环过程,是CuMnCe2/γ-Al2O3/Cor整体式催化剂性能提升的关键因素。（3）采用溶胶凝胶浸渍法制备了La Mn O3/Cor催化剂,并通过Ce掺杂和酸处理等手段对其进行改性,研究了不同改性条件对催化剂甲苯燃烧性能的影响。实验结果表明,催化剂的活性顺序为CeO2-La Mn O3-HK/Cor＞CeO2-La Mn O3-H/Cor＞CeO2-La Mn O3/Cor＞La Mn O3/Cor。CeO2-La Mn O3-HK/Cor催化剂的T90仅为254°C,并且在260°C下反应40 h活性无明显下降。（4）引入Ce助剂后,表面丰富的Ce3+促进了催化剂中氧空位的产生,有利于氧气的吸附与解离,提高了活性氧物种的迁移率;酸溶液改性处理进一步提高了CeO2-La Mn O3-HK/Cor催化剂的比表面积、Mn4+浓度以及表面活性氧物种浓度,改善了低温还原性,使其对甲苯催化燃烧展现出最优异的活性。
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