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低碳烯烃,如乙烯、丙烯等,是重要的基础化工原料,广泛应用于化工行业。通常,低碳烯烃主要来源于非可再生化石燃料资源的石油裂解,开发一种可替代非石油路线的低碳烯烃合成路线显得尤为重要。合成气通过费-托合成反应直接制备低碳烯烃,具有工艺路线短、原料来源广泛、投资少、操作费用低等特点,具有广阔的发展前景,长期以来一直是人们研究攻克的难题。主要问题是低碳烯烃的选择性较差,生成的烃类范围可从甲烷直到石蜡烃,定向调控难度大。为了实现合成气直接制备低碳烯烃,就需要打破Schulz-Flory产物碳数分布方程的限制,提高低碳烯烃的选择性。本文针对合成气直接制备低碳烯烃选择性低的问题,研究了作为负载催化剂的载体Silicalite-2 (Sil-2)分子筛和Silicalite-1 (Sil-1)分子筛膜包覆型铁基核-壳结构催化剂的制备及其催化性能。探讨了Sil-1分子筛包覆炭的新型复合材料的制备。主要内容如下：(1)采用浓缩合成体系的改进水热法制备了不同形貌的Sil-2分子筛,并通过调控浓缩合成液的浓度、晶化温度和模板剂含量等参数,实现控制合成分子筛的形貌,并运用XRD、SEM等表征手段对其晶体类型、形貌和粒径大小进行表征。结果表明,通过调控合成条件,可以获得结晶度高、不同形貌的纯相Sil-2分子筛,而且晶化时间比传统水热法更短。(2)以制备的Sil-2分子筛为载体,采用浸渍法制备了FeK/Sil-2负载型催化剂,研究发现,与以传统水热法制备的Sil-2为载体的负载型催化剂相比,新方法制备的载体催化剂对C2-3=具有更高的选择性,最高达11.1%,比以传统法制备的分子筛为载体的催化剂高5%,CO的转化率随着制备载体结晶度的升高而提高。(3)设计制备了一种Sil-1分子筛膜包覆的Fe/SiO2-Sil-1具有核-壳结构的催化剂。采用等体积浸渍法制备20.0 wt%的Fe-SiO2传统费-托催化剂,再采用晶种二次成膜法制备了不同膜厚的Fe/SiO2-Sil-1核-壳结构催化剂,并运用SEM-对其形貌进行表征。将膜厚为7μm的核-壳结构催化剂用于合成气直接制备低碳烯烃,与传统的Fe/SiO2催化剂相比,C2-3=的选择性提高了10%,同时抑制了长碳链烯烃的形成。(4)分别采用活性炭表面直接合成Sil-1沸石壳、SiO2包覆活性炭后转化成Sil-1分子筛壳法和模板炭法制备不同的分子筛包覆炭的复合材料。其中,模板炭法制备的复合炭材料表面的分子筛分布较均匀、致密且Si含量达到17.66%。