【摘 要】
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水系可充放电碱性锌基电池是一种新型电化学储能器件。它具有高输出电压、高功率密度、环境友好、安全等优点,长期以来一直吸引着人们的广泛关注。而构建高性能碱性锌基电池的关键就在于开发性能优越和稳定性良好的电极材料。钴和镍由于成本相对低廉,环境较为友好,导电性良好,并且其系列衍生物一般具有较为独特的微结构被广泛用作碱性锌基电池的阴极材料。本文以碱性锌基电池为出发点,制备了不同形貌的镍钴基过渡金属磷酸盐,并
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水系可充放电碱性锌基电池是一种新型电化学储能器件。它具有高输出电压、高功率密度、环境友好、安全等优点,长期以来一直吸引着人们的广泛关注。而构建高性能碱性锌基电池的关键就在于开发性能优越和稳定性良好的电极材料。钴和镍由于成本相对低廉,环境较为友好,导电性良好,并且其系列衍生物一般具有较为独特的微结构被广泛用作碱性锌基电池的阴极材料。本文以碱性锌基电池为出发点,制备了不同形貌的镍钴基过渡金属磷酸盐,并研究了其电极以及用电极构建的碱性锌基电池的性能,具体研究内容如下:第一部分:用一步水热法在泡沫镍上原位制备了水合磷酸钴电极。通过调控制备工艺中的尿素含量,电极材料从微米片状结构的四水磷酸钴演变为微米片上负载纳米针分级结构的弱晶化八水磷酸钴（CP-3）。该电极材料具有更大的比表面积、丰富的微孔-介孔孔隙分布和更好的导电性以及更宽的晶面间距,更好地暴露了反应活性位点,加速了电化学反应动力学过程,改善了电极结构稳定性。在相同的测试条件下与无水磷酸钴（CP-650）构成的CP-650//Zn电池相比,CP-3//Zn电池显示更高的能量密度（2.08m Wh/cm~2 vs.0.86 m Wh/cm~2）、峰值功率密度（96.34 m W/cm~2 vs.70.74 m W/cm~2）和更优异的循环稳定性（3000次循环后容量保持率为86.15%vs 60%）。相应的准固态CP-3//Zn电池也显示出了较高的面容量（0.52 m Ah/cm~2@5 m A/cm~2）和优异的循环稳定性（运行200个循环容量保持率为93%）。两节准固态电池能轻松点亮LED显示屏。第二部分:采用水热法在泡沫镍表面原位制备了一种具有分级结构的八水钴-镍磷酸盐（NCP）。在相同的试验条件下,NCP样品的面积容量是单一金属八水磷酸钴镍（CP/NP）的两倍以上。这是因为NCP具有最大的比表面积,最小的电极/电解质界面电荷转移电阻,更快的OH-离子扩散系数,表现出更高的电化学反应活性和更快的电化学反应动力学过程。NCP//Zn电池的面积能量密度（4.90 m Wh/cm~2）和峰值功率密度（129.68m W/cm~2）远远高于目前报道的大多数锌基碱性电池。发现电极材料中P元素的损失是导致电极循环稳定性退化的重要原因。在电极上涂覆碳材料,在电解液中加入磷酸钾缓冲盐,使NCP//Zn电池在2000次循环后的容量保持率由58.59%提高到98.31%。3个准固态NCP-C//Zn电池串联在一起,即使在锤击下也能给手机充电,安全性极佳,具有良好的储能应用前景。第三部分:先用一步水热法在泡沫镍上原位制备了水合磷酸钴（CP）前驱体,再用次磷酸钠对磷酸钴前驱体进行磷化得到磷化系列试样（CP-P）。通过调控磷化温度得到不同形貌和物相的磷化试样。在磷化过程中,电极材料的物相从水合磷酸钴逐渐转变为部分非晶相磷酸盐,部分焦绿石相的焦磷酸钴（Co2P2O7）,随着磷化温度的升高,最终几乎全部转变为Co2P2O7,其中450℃磷化后的晶体/非晶-钴基磷酸盐（CP-P-450）试样性能最佳。在相同的测试条件下与磷酸钴（CP）构成的CP//Zn电池相比,CP-P-450//Zn电池显示更高的能量密度（4.165 m Wh/cm~2 vs.2.08 m Wh/cm~2）、峰值功率密度（115.94m W/cm~2 vs.96.34 m W/cm~2）和更良好的倍率性能（电流密度从5 m A/cm~2升高到30 m A/cm~2容量保持率为66.53%vs 62.1%）。相应的准固态CP-P-450//Zn电池也显示出了较高的面容量（0.8 m Ah/cm~2@4 m A/cm~2）和优异的循环稳定性（运行150个循环容量保持率为92.2%）。一节准固态电池就可以驱动一个小风扇。
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