铜锰基堇青石催化剂的制备及其选择性催化还原NO_X性能研究

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本文以堇青石蜂窝陶瓷为载体,采用铝、硅铝(SA)、钛铝(TA)复合溶胶对载体进行表面改性后,以铜锰复合金属氧化物(Cu-Mn-O)为活性组分制备催化剂。实验选择尿素作为还原剂,采用程序升温法,利用固定床流动化反应评价系统评价各催化剂选择催化还原NOx的催化活性。结果表明,复合溶胶改性有助于载体比表面积的提高。TA和SA复合溶胶改性后载体比表面积分别可达到54.64m2/g和70.25m2/g,与改性前相比,比表面积分别提高了67和86倍,催化剂在中低温的活性明显提高。实验对不同溶胶改性后催化剂的活性进行比较。研究发现,复合溶胶改性可以有效的提高催化剂对NOx的催化活性。TA复合溶胶改性后的催化剂对NOx的催化活性比A12O3、SA复合溶胶改性的催化剂活性要好。以催化剂活性为基础,实验确定Cu-Mn-O/TA2/CC为课题深入研究的方向。采用浸渍法制备了Cu-Mn-O/TA2/CC催化剂,考察了负载量、活性组分不同配比和焙烧温度对催化剂活性的影响。结果表明当Cu-Mn-O总负载量为9wt%,活性组分的配比为Cu:Mn=1:1,焙烧温度为500℃时,催化剂活性最高:在200℃时NOx的转化率达到最高为85%,并在150-350℃温度范围内均可以保持80%左右。运用X射线衍射技术(XRD)、比表面测定仪(BET)和扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)等方法对所制备的催化剂进行晶相结构、比表面积、表面形貌、表面元素价态的测试,结果发现:Cu-Mn-O/TA2/CC催化剂的比表面积在20-30m2/g之间,活性组分Cu物种以CuO和Cu2O两种形式存在,Mn以MnO2和Mn2O3形式存在,并且催化剂表面有CuMn2O4尖晶石生成,有利于活性组分Cu和Mn之间的电子传递,促进了NOx转化率的提高。
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