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自然界中的机械自适应性行为(海参等动物的皮肤刚度变化)激发和促进了合成自适应性复合材料的发展,尤其是与生物医药应用有关的水响应性复合材料。聚合物纳米复合材料中加入纤维素纳米晶是水响应性复合材料的典型事例。复合材料的结构通过改变相邻纳米纤维之间的相互作用程度来控制内部应力传递,这对复合材料模量至关重要。最近关于水响应性纳米复合材料的研究主要集中在单一纳米填料上,而且研究的大多仅限于填料网络结构,对于填料-聚合物网络结构的研究很少,因此大多数复合材料的水响应敏感性仍然需要改进。本论文利用环氧化天然橡胶中的环氧基团与纤维素纳米晶表面的羟基之间的氢键作用,构建填料网络以及填料聚合物网络结构,进而提高复合材料的各项性能;此外,在CNCs/ENR功能弹性体的基础上,我们又进一步研究了 CNCs和凹凸棒土两种填料协同作用对复合材料水响应性能的影响,主要内容如下:1.以纤维素纳米晶为填料,以天然橡胶以及环氧化天然橡胶为基体,制备了新型的功能弹性体。实验主要研究了不同填料用量下功能弹性体的性能变化以及相同填料用量下功能弹性体间的性能差异,结果发现,填料用量为15%,环氧化天然橡胶功能弹性体的水响应性能最优。以环氧化天然橡胶以及天然橡胶制备的功能弹性体为例,对比分析了这两种功能性复合材料的力学性能,水溶胀性能,水响应性能以及回复性能之间的差异,以及这两种复合材料的各项性能与填料体积分数的关系,结果表明CNCs可以良好的分散于这两种复合材料中,且随着CNCs在复合材料中体积分数的增加,储能模量、水溶胀性能、水响应性能以及回复性能持续提高。而且,与天然橡胶功能弹性体相比,环氧度为50%的功能弹性体水溶胀程度明显增大。2.制备了 CNCs-FS填料复合物,研究了填料混合物之间的氢键作用形成的网络结构以及填料复合物的微观结构,并对填料混合物进行了FTIR、Zeta电位的研究以及原子力-红外联用的测试,对填料混合物之间的协同作用及其机理行了进分析。以ENR为基体,加入不同体积配比的CNCs-FS填料混合物,制备了 CNCs-FS/ENR功能弹性体。这种水响应性的功能弹性体优势在于存在多种氢键作用,进而构建多种网络结构,对功能弹性体起到增强的作用。同时,加水后,氢键作用被破坏,模量大大的降低。干燥后,多种网络结构重新形成,储能模量明显提高,材料基本回复到初始状态。