传统化石燃料如煤、石油、天然气的日益耗竭,迫使人们开发可再生的清洁能源和与之匹配的能量存储与转化器件。超级电容器、锂电池、太阳能电池等在内的新型电化学储能器件随之出现,这些器件在现代社会已不可或缺。其中,超级电容器因其充放电速度快、工作温度范围宽、循环寿命长、功率密度高等特点,已逐渐成为人们研究的热点。电极材料是影响超级电容器性能的关键。在众多电极材料中,多孔碳材料因其可控的表面积、多维复杂的孔道结构、良好的导电性和较低的成本,受到广泛关注。传统多孔碳材料如石墨、活性炭等作为超级电容器电极材料时容量有限,很大程度上阻碍了其在实际生活中的应用。基于此,开发先进碳材料(高比表面积、合理的孔径分布、杂原子掺杂、表面缺陷等)以提高超级电容器性能是迫切需要的。本论文旨在通过简单、绿色且高效的方法,设计微观结构可调控的多孔碳材料,以获得高能量密度和功率密度的超级电容器。本论文的主要研究内容如下:1.论文第三章以酚醛树脂为碳源、正硅酸丙酯为硅源、十六烷基三甲基溴化铵为软模板剂,通过一步的“溶胶-凝胶”法,合成具有“贯穿孪晶”结构、以介孔为主导的纳米空心球。二氧化硅为纳米空心球提供了稳定的骨架结构及限制性的纳米空间,有效阻碍了高温碳化过程中结构的收缩和坍塌。除去二氧化硅后,即可获得具有开放骨架结构的介孔碳空心球(NMHCS),且直径(50～500 nm)、孔体积(1.23～2.56 cm3.g-1)和比表面积(1526～1824 m2.g-1)可精确调控。NMHCS的超级电容器性能随直径的减小而明显增加。以6MKOH为电解液时,NMHCS-85在1 Ag-1的电流密度下比电容可达178F·g-1,20A g-1的电流密度下仍能保持为132 F.g-1,电容保持率达到74%。本方法制备的NMHCS可同时应用于电化学、光电、吸附等多个领域。2.尽管NMHCS具有较高的比表面积、大的孔体积、氮掺杂等优势,但其复杂的制备工艺、较低的产率、除去二氧化硅时需引入其他化学物质造成二次污染以及介孔孔径与电解液离子半径的不匹配,阻碍其电化学应用。基于此,论文第四章设计了一种高效、绿色且可规模化的方法,成功制备出以微孔为主导、含有少量介孔的多孔碳纳米片(NCS-X)。实验选取大米为原料,利用高压下“热蒸气”诱导前驱体结构产生“膨化效应”,一步将前驱体被转化为纳米片组成的、具有“蜂窝状”结构的膨化大米。这种“蜂窝状”宏观结构有效防止了活化过程中相邻纳米片的交联趋势。接着,通过碱活化法成功设计出具有超高比表面积(SBET)和可调控微/介孔结构的NCS-X,并且在活化温度为850℃时获得了最高的比表面积(3326 m2 g-1)和最优比例的介孔。这种大米衍生的氮掺杂多孔碳纳米片(NCS-850)作为超级电容器的活性电极材料时表现出超高的比容量,在电流密度80 A·g-1,6 M KOH为电解液时的容量达到218 F·g-1,在离子液体电解液中的能量密度高达104 Wh kg-1(53 Wh L-1)。3.传统理论认为,只有介孔才能大量存储并快速转移离子/电荷。NCS-X良好的超级电容器性能表明,微孔也能发挥类似于介孔的作用。为进一步探究微孔对材料电化学性能的影响,论文第五章设计了一种完全以微孔为主导的碳材料。利用微波的“内加热”机制及其快速升温诱导前驱体结构产生“膨化效应”,成功地从生物质玉米中获得了由纳米片组成、具有互联贯通孔结构的“蜂窝状”多孔碳材料。再以碱活化法,使所制备的材料(PCF-X)具有优化的多孔结构,包括多层片状结构、超高的比表面积(SBET:3301 m2g-1)和高微孔含量(微孔表面积为95%,特别是孔径为0.69 nm的极微孔)。独特的多孔结构引起的离子“去溶剂化”过程中的“微孔效应”,显著提高了超级电容器的比电容和能量密度。所得的样品表现出极好的超级电容器性能,6 M KOH电解液中90 A.g-1的电流密度下比电容达到286F·g-1;在离子液体电解液中能量密度高达103Wh·kg-1(53Wh.L-1),有望满足电动车辆主要动力能源的迫切需求。