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我国内蒙古、山西等地堆存大量粉煤灰,既占用土地,又污染环境。但另一方面,粉煤灰中富含铝和硅等有价元素,是一种潜在的二次资源。因此,若能实现粉煤灰的高效综合利用,则不仅能解决环境污染问题,而且能获取可观的经济效益。然而,目前国内外尚无经济高效清洁利用粉煤灰的方法或技术。为此,本文主要从粉煤灰的结构入手,采用不同的方法处理高铝粉煤灰,研究高铝粉煤灰在反应过程中的结构演变,试图为高效综合利用高铝粉煤灰提供新的思路。论文首先采用XRD、SEM和EDX等技术,从微观层面研究了粉煤灰的结构。研究结果表明,粉煤灰主要由莫来石、石英和玻璃态物质嵌布、胶结而成,采用常规的物理方法难以实现其解离。针对粉煤灰的结构特点,采用碳热还原法、氢氟酸法、碱焙烧法和碱溶法等对粉煤灰进行处理,重点研究了处理过程中粉煤灰的结构演变规律。研究结果表明：(1)粉煤灰中的莫来石在1600℃左右的碳热还原过程中仍比较稳定,难以生成碳化硅或硅铁合金；(2)在90℃下,莫来石和玻璃态物质均较易溶解在浓HF溶液(体积浓度30%)中,粉煤灰中Al2O3和SiO2的溶出率均达到80%以上；(3)粉煤灰与碱混合后在740℃下进行焙烧时,莫来石和玻璃态物质主要转变成霞石和少量的硅酸钠,熟料溶出时Al2O3基本不溶出,SiO2的溶出率约20%；(4)在100℃下,以NaOH溶液(C(Na2O)=200g/L)处理粉煤灰时,绝大部分玻璃态物质被分解,粉煤灰中43%左右的Si02进入溶液,而莫来石相无明显变化；随着碱溶温度的升高,莫来石的稳定性减弱。180℃下,在较低浓度的NaOH溶液(C(Na2O)=50g/L)中、按CaO与SiO2分子比等于1添加石灰时,莫来石相能被有效分解,主要形成铝雪硅钙石(Ca5Si5Al(OH)O17H2O);当温度为250℃时,在高浓度的Na2CO3溶液(C(Na2O)=200g/L)中,粉煤灰中的莫来石相也能被有效分解,生成钙霞石和沸石。论文研究结果对今后开展粉煤灰综合利用的进一步研究具有参考价值。