【摘 要】
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分子电子学是有机电子学与纳米电子学交叉的前沿学科,最初目的是实现分子级电子器件、组成分子级计算机。随着分子电子学理论研究和测量方法的不断进步,许多具有独特的电荷输运特性的单分子结体系被研究报道。自由基分子由于含有未配对电子,在光学、电磁学等领域都表现出了与闭壳分子不同的性质,将自由基材料应用于发光二极管、场效应晶体管、太阳能电池等领域已有一定的研究。然而,将自由基分子引入单分子结,研究未配对电子对
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分子电子学是有机电子学与纳米电子学交叉的前沿学科,最初目的是实现分子级电子器件、组成分子级计算机。随着分子电子学理论研究和测量方法的不断进步,许多具有独特的电荷输运特性的单分子结体系被研究报道。自由基分子由于含有未配对电子,在光学、电磁学等领域都表现出了与闭壳分子不同的性质,将自由基材料应用于发光二极管、场效应晶体管、太阳能电池等领域已有一定的研究。然而,将自由基分子引入单分子结,研究未配对电子对单分子结的电输运特性的报道却很少,主要原因是受制于自由基活泼的化学性质,构筑稳定的自由基单分子结存在一定的困难。在本论文中,成功将两类自由基应用于单分子电导的研究中,构筑了稳定的含有未配对电子的单分子结,并研究了未配对电子对单分子结的电输运特性的影响。首先,对基于芴结构单元的自由基进行研究,回答了“单分子结中未配对电子是如何影响电输运”这一问题。以芴为核心设计并合成了两组芴的衍生物以及相应的自由基（36-FO、36-FOH和36-FR,以及27-FO、27-FOH和27-FR）。使用扫描隧道显微镜裂结技术（STM-BJ）对它们的单分子电导进行了测量,发现自由基36-FR的电导比相应非自由基的36-FO、36-FOH提升了23倍以上。由于自由基27-FR无法稳定存在,通过理论计算证明其电导值比非自由基态的27-FO、27-FOH提升了约3倍。未配对电子的产生对两个自由基单分子结电输运特性的影响是不同的,结合理论研究,36-FR的未配对电子具有较大的离域范围,分子轨道与电极之间的耦合作用更强,且未配对电子的产生对单分子结的电荷传输路径有明显的优化作用,因此带来电导数值较大提升;而27-FR的未配对电子主要局域在芴核心上,且对电荷传输路径的优化有限,因此对单分子电导提升也有限。其次讨论了自由基在单分子器件中潜在的应用价值。利用HABI分子在紫外光照下产生TPIR自由基的特性,设计并构造了两组TPI衍生物及自由基（TPI-45S、HABI-45S和TPIR-45S以及TPI-24S、HABI-24S和TPIR-24S）的单分子结。实验发现光照后产生的TPIR-45S和TPIR-24S的单分子结电导分别比非自由基态的TPI、HABI分子结电导高3.89、6.61倍,证明以TPIR为核心分子有构造光敏感单分子电子器件的潜力。综上所述,本文研究了未配对电子在单分子结电荷输运过程中的作用以及其潜在的应用,丰富了单分子器件的研究领域。
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