随着全球工业化的发展,与之而来的能源短缺和环境危机已经成为了当前人类社会的两大难题。半导体光催化技术可以吸收和转化太阳能,用于环境净化和生产可再生绿色能源,因此得到了广泛地关注。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种二维共轭聚合物光催化剂,具有非常多的优点:可以吸收可见光、不含金属元素、获得成本低等,因此作为新一代的光催化剂被应用于光催化反应的各种应用中,如:污染物降解、分解水产氢、CO2还原、有机合成、细菌消毒等领域。本论文以石墨相氮化碳为基础,从几个方面研究了石墨相氮化碳基光催化材料在光催化反应中的机理和反应活性。研究了 g-C3N4光催化降解反应的动力学,以及光催化过程中吸附与降解反应的相互作用规律。以非金属元素掺杂g-C3N4为研究对象,考察了不同非金属元素对g-C3N4电子结构、光学性质和光催化产氢活性的影响。以g-C3N4与SrTiO3复合,考察了复合物界面间的相互作用以及作用机理。具体研究内容如下:1、g-C3N4在吸附-光催化反应中的机理研究在污染物的光降解过程中,吸附和光催化的协同作用经得到了广泛地认可,然而协同作用机理仍不明确。这部分研究工作的主要目的是了解g-C3N4协同吸附-光催化去除污染物的动力学过程。本研究选用偶氮染料(活性红120)作为模型反应物。进行了一系列的实验来确定吸附、光降解和吸附-降解共存过程的动力学。利用各种模型对实验数据进行模拟和解释=研究发现,g-C3N4对染料的综合吸附和光降解主要受以下三个过程控制:(1)染料在g-C3N4表面的吸附;(2)染料在本体溶液中的光降解;(3)吸附染料在g-C3N4表面的光降解。实验和模拟结果均表明,吸附动力学速率(3.37min-1)快于其他两种过程。此外,染料的催化剂表面光降解动力学速率(0.149 min-1)远快于在溶液中(0.005 min-1)因此吸附过程促进了 g-C3N4对污染物的光降解。另一方面,g-C3N4对染料的多次光降解活性差别不大,说明光催化过程也可以促进g-C3N4对染料的吸附,因为吸附是反应中主要影响活性的因素。2、非金属元素掺杂对g-C3N4光催化反应的影响研究在光催化产氢反应中,g-C3N4具有良好的光催化活性。这部分的研究工作中提出了一种简便的一步加热合成B、P或F掺杂g-C3N4光催化剂(BCN、PCN、FCN)的方法。采用多种测试方法对制备的光催化剂进行了表征。结果表明,B、P或F掺杂增加了 g-C3N4的平面间堆积距离,扩大了光吸收范围,提高了产氢活性。FCN的光催化活性最高,BCN次之,PCN的光催化活性最低。并且非金属元素掺杂对g-C3N4的电子结构以及带隙产生了一系列的影响。3、复合光催化剂g-C3N4/SrTiO3的界面效应对光催化反应的影响研究复合物光催化剂能有效提升光催化产氢反应的活性。这部分的研究工作中采用机械研磨和煅烧的两步法制备了g-C3N4/SrTiO3纳米复合物光催化剂。复合材料在可见光下产氢活性高于纯g-C3N4和SrTiO3。表征测试结果表明,g-C3N4/SrTiO3对可见光的吸收作用更强,光生电荷转移速度更快。此外,我们还对g-C3N4/SrTiO3纳米复合材料的界面电子结构进行了深入的表征。结果表明,在g-C3N4/SrTiO3界面内存在的内建电场的作用下,光生电子从g-C3N4流向SrTiO3,导致光生电子和空穴快速分离,因此有更多的水分子被光催化还原为H2。本工作阐明了内建电场在g-C3N4/SrTiO3复合物光催化剂中对产氢活性提升的重要作用。