【摘 要】
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环氧化合物是一类重要的有机合成中间体和化工原料。烯烃催化环氧化反应是制备环氧化合物的主要途径。文献中已经报道了多种对烯烃环氧化反应具有良好催化性能的均相催化剂,包括多种过渡金属配合物、多金属氧酸盐及其衍生物等。然而,均相催化工艺存在催化剂与产物分离困难、不利于循环利用等问题。为解决上述问题及满足绿色化学发展的需要,研究开发性能优异的多相烯烃环氧化催化剂成为当前相关研究领域的热点问题。研究人员通过将
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环氧化合物是一类重要的有机合成中间体和化工原料。烯烃催化环氧化反应是制备环氧化合物的主要途径。文献中已经报道了多种对烯烃环氧化反应具有良好催化性能的均相催化剂,包括多种过渡金属配合物、多金属氧酸盐及其衍生物等。然而,均相催化工艺存在催化剂与产物分离困难、不利于循环利用等问题。为解决上述问题及满足绿色化学发展的需要,研究开发性能优异的多相烯烃环氧化催化剂成为当前相关研究领域的热点问题。研究人员通过将多金属氧酸盐(POM)负载于不同类型的载体上,已经制备出多种类型负载型POM催化剂。但是,这类催化剂普遍
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质子转移过程是原子与分子物理领域一个重要且前沿的研究课题。质子转移过程包含分子间质子转移过程和分子内质子转移过程。分子间质子转移在酸催化以及生物体酶催化等领域内则起着重要的作用;而分子内质子转移在发光材料、抗氧化、药物传递等方面日益展现出重要的发展前景。通过对具备质子转移特性的分子进行修饰,可以调控它们的质子转移过程,从而改变它们的物理化学性质。而通过高压的手段改变具有质子转移特性的分子外部环境则
水是自然界中广泛分布的物质,在生命起源、气候调节、生物新陈代谢等诸多过程中发挥着不可或缺的重要作用。虽然水分子结构简单,但由于水分子间形成了复杂的氢键网络并且受到环境限域的影响,从而展现出丰富多变的状态。当水被限域在材料孔道或细胞、蛋白质等生物分子周围或内部时,与限域环境之间复杂相互作用会使得氢键结构在不同压力和温度下产生复杂的微观行为,进而影响水的宏观性质。到目前,虽然对于不同环境下包括传输在内
由于弱相互作用在多种研究领域中的重要应用,其相关体系的结构、作用本质及性质分析一直受到广泛关注。本文从理论上详细考察了电子给体分别包含未成对电子、π电子及孤对电子的三类弱相互作用体系,并针对体系的几何结构、性质及相互作用本质做了系统的研究。本文中,首先提出一种新型弱相互作用类型,即单电子镁键;并对一个共轭分子与多个路易斯酸分子作用所形成的多体π-铍键和π-镁键复合物体系进行了详细的研究;最后在之前
氢键作用广泛存在于溶液、晶体以及其它体系的氢键网络中,完美体现了分子间相互作用的柔和与多变。水的氢键作用会影响蛋白质、核酸等诸多微观分子系统的复杂结构,也会产生水的反常膨胀等宏观复杂现象,这引起了不同学科领域的共同兴趣来探究水的氢键作用奥秘,并取得了大量重要成果。其中,在上世纪中期水中氢键协同效应(cooperative effect)的建立极具代表性,其对应构象和能量的变化趋势表现为氢键作用区域
淀粉样蛋白与人类的多种神经退行性疾病相关,例如帕金森综合征、Ⅱ型糖尿病、亨廷顿氏病和阿尔茨海默症等。因此淀粉样蛋白的相关研究在生物医学领域引起了广泛的关,开发能够监测淀粉样蛋白的纤维化动力学和抑制蛋白纤维形成的新分子具有重要的诊断和治疗价值。此外,淀粉样蛋白由于其独特的周期性β折叠构象,使其具有独特的物理化学性质和高稳定性,拓宽淀粉样蛋白功能材料的应用具有重要意义。基于两种淀粉样蛋白,我们探究了其
近红外PbS量子点(QDs)具有高迁移率、多激子效应以及带隙可调等特点。PbS QDs不仅保留了可见光QDs的全部优势,而且PbS QDs的吸收谱能从紫外可见区拓展到近红外区,能够覆盖更宽的太阳光谱,因此,近红外PbS QDs在光电器件应用中具有广泛的潜在应用价值。电子转移(ET)过程在QDs作为光吸收层的光电器件中起着重要的作用,有效调控电子转移过程,尤其是加快电子转移过程,对于提高光电转化效率
共轭效应(Conjugated Effect),又称离域效应,是指共轭体系中由于原子间的相互影响而使体系内的π电子分布发生变化的一种电子效应。共轭微孔聚合物(Conjugated Microporous Polymers,CMPs)是一类由有机构筑单元通过共价键组装成的具有大π–共轭体系网状结构的多孔聚合物,该类聚合物具有发达的纳米孔结构并且可以按照框架化学的概念实现分子水平的精准设计与合成。20
当今社会是一个物质极大丰富的时代,人们在不断提高生活质量的同时,必然给能源供应和环境保护带来更大的压力。传统的粗放式发展已经不再符合当今的社会理念。为了实现可持续发展的目标,就需要我们从节约能源和保护环境的角度出发,设计更多的新型材料去解决上述问题。由于氧化硅材料可通过不同的合成方法制备出多种多样的空间结构,可以选择不同的硅源前驱体改变氧化硅骨架的组成,以及具有较高的化学稳定性和热稳定性,近年来被
金属有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs),是由无机金属节点和有机配体通过配位键连接形成的晶态材料。得益于超高的比表面积和孔隙率,以及可精确调控的化学组成和孔道环境,MOFs材料在气体吸附与分离、异相催化、水吸附、检测、能源转化和生物等领域,展现出优异的性能和应用前景。通过选用不同的金属和有机配体,可以设计并合成具有不同结构和性质的MOFs材料。无论对于基础科学