【摘 要】
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由于排放量巨大,CO2是最主要的温室气体,碳捕集已成为缓解温室效应的首选方案。离子液体（ILs）具有熔点低、不易挥发和结构可灵活设计等优点,成为捕集CO2的绿色吸收剂。但ILs粘度大导致吸收速率和利用率低会限制其性能,因此将ILs固载于多孔材料制备复合材料吸附剂,在保留ILs优良特性的同时缩短CO2的扩散路径,成为倍受关注的候选吸附剂。此外,吸附设备也是影响CO2吸附效率的重要因素,基于传统吸附床
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由于排放量巨大,CO2是最主要的温室气体,碳捕集已成为缓解温室效应的首选方案。离子液体（ILs）具有熔点低、不易挥发和结构可灵活设计等优点,成为捕集CO2的绿色吸收剂。但ILs粘度大导致吸收速率和利用率低会限制其性能,因此将ILs固载于多孔材料制备复合材料吸附剂,在保留ILs优良特性的同时缩短CO2的扩散路径,成为倍受关注的候选吸附剂。此外,吸附设备也是影响CO2吸附效率的重要因素,基于传统吸附床压降大、气体扩散阻力大和返混严重等问题,引入典型的过程强化技术-超重力技术对气固传质进行强化,提升吸附性能。从吸附剂和吸附设备的改进出发,提出在超重力床中固载ILs复合材料吸附CO2的工艺研究。对于复合材料吸附CO2的过程,吸附剂表面化学性质和剩余可用孔隙是提高吸附性能的关键,因此选用不同孔隙的载体与氨基酸类离子液体（AAILs）组合制备复合材料。首先1-乙基-3-甲基咪唑甘氨酸（[emim]Gly）、四乙基铵甘氨酸(N2222Gly)、四乙基铵赖氨酸(N2222Lys)分别被固载于多孔径活性炭（AC）、多孔径氧化铝（Al2O3）和单孔径硅胶（Si O2）界面制备复合材料吸附剂并对其进行理化特性表征;随后用作超重力床的填料进行吸附-脱附CO2的实验研究,并与固定床中的吸附性能进行对比。明确ILs在不同孔径载体上的分布规律以及复合材料的形貌特征和理化性质、超重力床中CO2的吸附-脱附规律以及超重力强化气固吸附机理,为CO2的吸附技术提供一条新思路。具体内容及结果如下:（1）合成多孔径AC固载三种AAILs复合材料吸附剂并对其结构特征进行一系列的表征;分别在不同初始CO2浓度、气量、超重力因子和温度条件下测定复合材料对CO2的吸附-脱附性能,以吸附容量、吸附速率和扩散速率为性能评价指标对比超重力床和固定床中CO2的吸附性能。结果表明,AC表面π电子与ILs之间的氢键相互作用是成功制备复合材料的关键,ILs以微孔中填充和介孔中铺展的形式被固载于AC界面,较低的ILs负载量使得复合材料具有可观的剩余可用孔隙供CO2的扩散与吸附。其中N2222Lys对CO2的吸附性能最佳,当N2222Lys负载量为15.3%时,N2222Lys-AC在超重力床中实验条件范围内的吸附容量（qe）达到25.58 mg·g-1,脱附率达到96.8%,吸附-脱附性能优于固定床。（2）进一步扩大载体孔径,三种AAILs被固载于多孔径Al2O3界面制备复合材料吸附剂,并将其用作超重力床的填料进行吸附-脱附CO2的性能研究。借助一系列的分析测试手段确定AAILs通过静电相互作用被固载于Al2O3界面,由于小介孔电势高,ILs优先填充小介孔。其中N2222Lys对CO2的吸附性能最佳,可通过调节N2222Lys负载量优化吸附性能。当N2222Lys负载量为19.7%时,吸附剂在超重力床中特定条件下的qe达到30.25 mg·g-1;对吸附实验数据进行吸附等温模型和动力学模型的拟合,结果显示Freundlich模型和Avrami模型能够很好地描述吸附过程。在实验范围内,脱附率达到96.9%,脱附过程符合Avrami模型,物理和化学吸附的CO2都能被有效脱附。与固定床的吸附性能对比中,吸附容量、吸附速率和扩散速率明显提高。（3）为拓宽超重力床中吸附剂的选择,三种AAILs分别被固载于单孔径Si O2表面制备复合材料吸附剂,并将其用于超重力床中进行吸附-脱附CO2的性能研究。表征结果显示,AAILs与Si O2之间的氢键与静电相互作用是ILs成功呈层状铺展于Si O2界面的关键,复合材料吸附剂充足的剩余可用孔隙仍然是CO2扩散的通道。其中N2222Lys对CO2的吸附性能最佳,当N2222Lys负载量为16.7%时,吸附剂在超重力床中吸附CO2的过程,qe随超重力因子和CO2浓度的增大而增大,随气量的增大先增大后减小,随温度的增大而减小;脱附过程中,脱附率随超重力因子、气量和温度的增大逐渐增大。在实验范围内,qe达到23.33 mg·g-1,脱附率达到96.9%,性能明显优于固定床。（4）借助涡旋运动描述气相湍流,推测超重力强化气固吸附机理。超重力环境下高速旋转的固体吸附剂对气流剧烈剪切,气流强湍动形成的涡旋运动是强化CO2吸附的关键。气相CO2在吸附剂间隙形成的涡量场（?）产生的诱导速度（?）在吸附剂内孔中产生冲量（?）和（?）,将CO2分子扩散转变为部分对流,孔壁上ILs活性位点与CO2充分接触,吸附容量和吸附速率显著提高。
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