【摘 要】
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界面吸附相变及其热量传递是一种常见的自然现象,在许多工业技术领域中大量存在,特别在电子器件热管理、吸附制冷及相变储能等方面有着广泛的应用。当气、固两相存在温差时,温差会改变界面的吸附量;而吸附量的改变又会影响吸附热和界面热阻,使整个传热过程更加复杂。因此气固界面的热质传递相互耦合,该过程涉及到界面吸附团簇的演变、界面润湿转变、气液相变、液膜失稳和界面张力的演化等一系列物理过程,而这些物理过程又受限
【基金项目】
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国家自然科学基金国家自然科学基金项目(51876012),平衡定态下气固界面吸附相变及热量传递耦合机理研究; 重庆市自然科学基金(cstc2020jcyj-msxmX0302),固界面吸附相变非平衡效应与类液膜形成机理研究;
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界面吸附相变及其热量传递是一种常见的自然现象,在许多工业技术领域中大量存在,特别在电子器件热管理、吸附制冷及相变储能等方面有着广泛的应用。当气、固两相存在温差时,温差会改变界面的吸附量;而吸附量的改变又会影响吸附热和界面热阻,使整个传热过程更加复杂。因此气固界面的热质传递相互耦合,该过程涉及到界面吸附团簇的演变、界面润湿转变、气液相变、液膜失稳和界面张力的演化等一系列物理过程,而这些物理过程又受限于界面的结构、形貌、材料和环境条件。因此对从气固界面吸附相变,乃至润湿的整个演化过程的研究是一个涵盖了传热传质学、非平衡热力学以及界面动力学等多学科领域的综合性问题。本文采用分子动力学模拟与理论分析相结合的方法分析了界面吸附相变和能量传递的耦合机制,从微观角度证实了吸附质分子是以团簇的形式吸附在吸附剂表面,明确了团簇形成演变过程,确定了吸附相变发生的临界条件,绘制了从吸附到冷凝转变全过程的相图,揭示了气固相变界面热质耦合特性及其能质传递物理机制。首先研究了平衡态下界面吸附的热力学及动力学特性,证实了吸附质分子是以团簇的形式吸附在固体表面。对于氩气在硅表面的吸附过程,吸附位为硅(111)表面的六边形中心。初始时刻主要为单分子团簇,随着压比的增加,大分子团簇逐渐出现并且比例逐渐增加。从微观角度展示了团簇随时间的生长过程,团簇的增长速率和空吸附位的下降速率取决于压比。压比较大时,单分子团簇合并为大分子团簇,其数目随时间下降。模拟得到的吸附速率与理论预测的界面传质速率基本一致。当吸附质为水蒸气时,由于氢键的存在使得界面吸附层结构发生变化,在金表面氢键沿对角线方向分布,并且近壁面区域的氢键密度最大。其次基于团簇模型确定了吸附相变发生的临界条件及其演变规律。当氩在金表面发生吸附相变时,吸附位几乎被大分子团簇占据,形成性质均一的类液膜,此时气固表面张力等于气液表面张力,界面发生润湿。进一步分析了气固界面相互作用强度和温差对吸附层结构转变的影响,确定了氩气在金表面发生吸附到冷凝转变的条件,构建了从吸附到相变的时空演变模型。通过吸附熵和质量流量的变化确定了稳态吸附区、亚稳态吸附和冷凝区域之间的边界。另一方面,初始时刻的传质速率由壁面效应主导,因此通过团簇模型理论预测了界面传质速率。当吸附层开始转化为类液膜时,由于冷凝潜热的释放使液相温度升高,固液界面温度跳跃增大,传质速率增大。当类液膜形成后,壁面吸附位被团簇占据,此时固体表面的吸附效应对传质的影响可忽略,系统进入稳态冷凝阶段。最后基于团簇和吸附相变理论模型揭示了气固相变界面能量传递物理机制。壁面能量传输主要受团簇演化和振动特性共同作用。随着吸附量的增加,空吸附位减小,近壁面区域原子排列更紧密,导致界面热阻减小。当吸附量进一步增加时,小分子团簇逐渐转化为大分子团簇,此时界面声子的匹配程度占主导,氩吸附相的振动主频从0移动到0.7THz,界面热阻进一步减小。研究了氩-硅和水-硅体系的界面热阻及其变化趋势。对氩-硅体系,氩气以小分子团簇的形式吸附在表面上,不能增强壁面振动耦合;当吸附量增加时,由于附加热阻的影响界面热阻随着压比的增大而增加。而对于水-硅体系,随着压比的增大,界面吸附团簇的振动频率类型增加,增强了气固界面的声子耦合,使界面热流量增加。
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