【摘 要】
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近年来,稀土单分子磁体在量子计算和信息储存等方面的潜在应用受到科学家们的广泛关注。本论文根据当前研究热点为导向,选用具有多配位点的席夫碱型8-羟基喹啉衍生物为有机配体,通过调节反应物的浓度、配比、反应时间、p H值等反应条件合成10例多核稀土基配合物,利用PXRD和单晶X-射线衍射等手段对其进行表征,并对部分配合物的磁学性质和发光性质进行了研究,具体工作如下:1、通过醛胺缩合反应共合成了三种席夫碱
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近年来,稀土单分子磁体在量子计算和信息储存等方面的潜在应用受到科学家们的广泛关注。本论文根据当前研究热点为导向,选用具有多配位点的席夫碱型8-羟基喹啉衍生物为有机配体,通过调节反应物的浓度、配比、反应时间、p H值等反应条件合成10例多核稀土基配合物,利用PXRD和单晶X-射线衍射等手段对其进行表征,并对部分配合物的磁学性质和发光性质进行了研究,具体工作如下:1、通过醛胺缩合反应共合成了三种席夫碱型8-羟基喹啉衍生物配体:5-(亚卞氨基)-8-羟基喹啉(HL1)、5-((4-乙基亚苄基)氨基)-8-羟基喹啉(HL2)和5-((4-甲基亚苄基)氨基)-8-羟基喹啉(HL3)。2、选用5-(亚卞氨基)-8-羟基喹啉(HL1)为配体,以1-苯基-1,3-丁二酮稀土盐为原料,采用溶剂挥发的方法合成三种稀土配合物[Ln4(L1)6(pbd)4(μ3-OH)2]·2CH3CN(Ln=Gd(1),Tb(2),Dy(3)),晶体结构分析结果可知,配合物1-3都是具有中心对称的方形反棱柱结构的稀土基配合物,从磁性测试结果可得配合物1具有磁热效应,测得其最大磁熵变为-ΔSm=21.41J·kg-1·K-1,配合物3具有单分子磁体行为且出现缓慢磁驰豫现象,有效能垒为(Ueff/k BT)为81.48 K,指前因子τ0=6.48×10-8s。3、选用5-((4-乙基亚苄基)氨基)-8-羟基喹啉(HL2)为配体,以2,2,6,6-四甲基庚烷-3,5-二酮为辅助配体,设计合成了三种稀土配合物[Ln4(L2)6(tmhd)4(μ3-OH)2]·2CH3CN(Ln=Gd(4),Tb(5),Dy(6))并对其结构和磁性进行表征,结果可知,配合物4和5为P21/C空间群Z=2,配合物6为Pī空间群Z=1,但他们的结构相似,都具有中心对称的方形反棱柱结构,磁性研究表明,配合物4具有磁热效应,最大磁熵变为-ΔSm=18.02J·kg-1·K-1,交流磁化率测试中证明配合物6具有单分子磁体行为,经拟合得到有效能垒为(Ueff/k BT)为83.1 K,指前因子τ0=4.18×10-8s。4、选用5-((4-甲基亚苄基)氨基)-8-羟基喹啉(HL3)为配体,与二苯二甲酰甲烷稀土盐反应,通过常温挥发,合成四种镧系多核化合物,[Ln4(dbm)4(L3)6(μ3-OH)2]·CH3CN(Ln=Eu(7),Tb(8),Dy(9)和Ho(10)),单晶X-射线衍射可得,配合物7-10均为八配位环境,对其光学和磁性进行研究中发现,配合物4和配合物5在发光领域有潜在的应用价值,配合物9出现频率依赖信号,说明具有缓慢磁驰豫现象的单分子磁体行为,用Arrhénius方程可得其势能垒为(Ueff/k BT)为116.7 K,指前因子为τ0=1.05×10-8s。
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