氧化石墨烯电极制备及其处理含盐有机废水性能探究

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近年来对含盐有机废水处理技术的研究与优化仍是有机废水处理中的重点,其中电催化氧化法以其处理效率高、操作简单等优势成为有机废水处理技术中的较好选择之一,且对于含盐有机废水的处理的重点一般都在降解有机污染物、除化学需氧量,忽略了盐分的脱除。为寻找新的可适用于处理含盐有机废水,可同时脱盐除有机污染物的电极材料,本研究探索将导电性能优秀的氧化石墨烯与对阳离子具有选择性的阳离子交换膜结合,制备成氧化石墨烯电极并研究其作为电极材料的可能性,令其处理模拟含盐有机废水来探索其降解有机物及脱盐的可能性。本课题首先使用改进的Hummers法制备出导电、吸附、氧化性能均较好的氧化石墨烯,与经不同种预处理方法的阳离子交换膜复合,制备成氧化石墨烯电极;利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜等仪器分析了氧化石墨烯电极的晶体结构、表面形貌、元素种类等物化特性,通过电化学阻抗谱、循环伏安曲线等方法表征其电化学性能,并与氧化石墨烯做对比,探究其电极性能;利用模拟含盐有机废水降解实验探究了氧化石墨烯电极降解化学需氧量、脱盐的性能。基于此,本课题主要研究成果如下:(1)氧化石墨烯电极的XRD图和XPS图表明电极表面均附着有活性氧化石墨烯,SEM图显示其表面与氧化石墨烯具有相似结构,呈不规则折叠和褶皱结构,是半透明状的,片层间距较宽,具有极大的比表面积和丰富的极性含氧官能团,具有一定的氧化、吸附能力。氧化石墨烯与氧化石墨烯电极的循环伏安曲线、极化曲线和电化学阻抗谱均表明,氧化石墨烯与阳离子交换膜的结合,提高了氧化石墨烯的电催化性能,也提高了电极反应的电极稳定,促进电极表面发生氧化反应,提高电极表面的吸附性能,提高了电极的电容值,电化学性能优于氧化石墨烯。其中亲水性氧化石墨烯电极的电化学性能最佳,与物理化学分析测试手段分析结果一致。(2)将制备的氧化石墨烯电极处理模拟含盐有机废水,实验结果证实阳离子膜氧化石墨烯电极的系统能耗(Esp)最低、电流效率(ACE)最高,分别为235.81k Wh/kg COD和12.66%,亲水性氧化石墨烯电极仅次于其,分别为269.39k Wh/kg COD和11.08%,氯化钠氧化石墨烯电极性能最差,为344.83 k Wh/kg COD和8.66%;几种电极的系统时空产率(Yst)与其COD降解趋势一致,亲水性氧化石墨烯电极优于阳离子膜氧化石墨烯电极,三种电极的Yst分别为0.4083mg/L?min、0.3817 mg/L?min、0.29 mg/L?min,说明阳离子氧化石墨烯电极的电催化活性、导电性能高于亲水性氧化石墨烯电极,而亲水性氧化石墨烯电极的实际去除有机物的能力最好。(3)为探索氧化石墨烯电极的脱盐及降解有机物的性能,验证其是够可同步实现脱盐及降解有机物,并探究其影响因素,建立了有机物浓度预测模型及脱盐理论模型。氧化石墨烯电极电催化氧化模拟含盐废水的实验结果证明其能同步脱盐及降解有机物;将有机物浓度预测模型计算得理论值与实际值作对比,发现以有效电流密度推导的预测模型更符合实验结果,并分析得到电极降解有机物的性能受电导率的影响,提高电极的电导率,可提高其降解有机物的能力;将脱盐理论模型计算得到的理论脱盐值与实验得到的实际脱盐值做对比,可知氧化石墨烯电极借助电极的电容特性储存钠离子及氧化石墨烯吸附盐分达到脱盐目的,其脱盐能力不仅与电导率相关,也与自身的吸附能力相关。故提高电极的电导率及吸附能力,可使电极脱盐。降解有机物的能力进一步提高。该论文有图20幅,表14个,参考文献99篇。
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