【摘 要】
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钌基氨合成催化剂被谓为是继熔铁催化剂后的第二代氨合成催化剂,因此对其研究无论在应用还是在理论方面都具有重要的意义。本文针对活性炭负载钌基氨合成催化剂在合成气中活
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钌基氨合成催化剂被谓为是继熔铁催化剂后的第二代氨合成催化剂,因此对其研究无论在应用还是在理论方面都具有重要的意义。本文针对活性炭负载钌基氨合成催化剂在合成气中活性炭容易发生甲烷化而流失的问题展开了讨论,着重研究了活性炭甲烷化的反应机理及其如何抑制。得到了如下主要结果: 通过助剂对活性炭甲烷化的抑制作用研究发现稀土Sm和碱土金属Ba对活性炭甲烷化的抑制相当有效,而金属钾不利于抑制甲烷化,这主要可归因于助剂的可移动性及电负性的差异。通过对催化剂的in-suit H2-TPR-FTIR、XRD、氢吸附研究发现,助剂的主导作用是修饰活性炭的表面地貌,它在有利钌分散的同时又减弱了催化剂对H2的强吸附。这对提高催化剂活性和抑制甲烷化是有利的。另外XRD检测还发现了碳化钐Sm2C1-x物种,如果它是由于Sm在修饰地貌的同时与活性炭中不饱和碳的悬键结合而成,这恰恰是Sm抑制活性炭作用显著的有力见证。 通过不同基质的活性炭及预处理对甲烷化的影响研究发现,活性炭的基质结构和纯度与甲烷化密切相关,提高活性炭的纯度,增强活
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