【摘 要】
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类金刚石（Diamond-like carbon,DLC）薄膜是一种主要由sp~2和sp~3杂化碳组成的亚稳态非晶薄膜。因其兼具高硬度、低摩擦系数和低磨损率等性能而被广泛应用于机械、医疗、汽车和微电子等领域。高温环境下（＞200°C）薄膜结构发生不可逆的转变将导致其性能急剧恶化,严重限制了DLC薄膜的进一步应用。本文采用反应磁控溅射技术,通过对薄膜成分、结构以及过渡层的设计与调控成功制备了从室温（
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类金刚石（Diamond-like carbon,DLC）薄膜是一种主要由sp~2和sp~3杂化碳组成的亚稳态非晶薄膜。因其兼具高硬度、低摩擦系数和低磨损率等性能而被广泛应用于机械、医疗、汽车和微电子等领域。高温环境下（＞200°C）薄膜结构发生不可逆的转变将导致其性能急剧恶化,严重限制了DLC薄膜的进一步应用。本文采用反应磁控溅射技术,通过对薄膜成分、结构以及过渡层的设计与调控成功制备了从室温（Room temperature,RT）至500°C均具有减摩抗磨性能的宽温域DLC薄膜;系统考察了薄膜结构、成分、力学性能对薄膜宽温域摩擦学行为的影响;揭示了DLC薄膜从RT至500°C具有宽温域减摩抗磨性能的内在机制。主要研究内容和结果如下:（1）以Cr为过渡层,制备了均匀Si掺杂以及梯度Si掺杂（从表层到底层Si含量逐渐升高）DLC薄膜,研究了不同Si掺杂量（0、1.69 at.%、4.72 at.%、7.06at.%、11.52 at.%）以及Si梯度分布对薄膜结构、力学以及宽温域（室温至500°C）摩擦学性能的影响。对于均匀Si掺杂DLC薄膜,当Si含量从0增加至11.52 at.%,薄膜中sp~2C含量从76.92%降至46.95%,sp~3C含量从11.54%升高至30.05%;当Si含量为4.72 at.%时薄膜硬度（H）和弹性模量（E）达到最高值18.4 GPa和171.0 GPa。低Si掺杂（1.69 at.%～4.72 at.%）DLC薄膜在室温至400°C具有优良宽温域减摩抗磨性能,500°C时均匀Si掺杂DLC薄膜均被磨穿而失效。对于梯度Si掺杂DLC薄膜,化学成分的梯度分布使薄膜硬度（H）和弹性模量（E）分别达到21.7 GPa和200.0 GPa,较Si含量为4.72 at.%的Si-DLC薄膜分别高17.93%和16.96%。得益于梯度Si掺杂Si-DLC薄膜中力学性能的梯度分布以及较高的H和E,梯度Si掺杂Si-DLC薄膜在室温至500°C温度范围具有比均匀Si掺杂Si-DLC薄膜（4.72 at.%Si）更好的宽温域减摩抗磨性能。（2）以Cr为过渡层,制备了均匀W、Si共掺以及梯度W掺杂（从表层到底层W含量逐渐升高）Si-W-DLC薄膜,研究了W含量分别为4.45 at.%（Si-WL-DLC）、13.12 at.%（Si-WH-DLC）以及梯度W分布对薄膜结构、力学及室温至500°C宽温域摩擦学行为的影响。对于均匀W、Si共掺DLC薄膜,少量W掺杂（4.45 at.%W）使薄膜中的sp~2键上升了0.7%;而大量W掺杂（13.12 at.%W）使薄膜sp~2键上升了6.0%。WC硬质相的生成使均匀W、Si共掺DLC薄膜的硬度较Si-DLC升高。在薄膜中Si含量相近的前提下,由于少量W掺杂对薄膜石墨化作用不大,同时生成的WC相提高了薄膜的硬度,使Si-WL-DLC薄膜在室温至400°C具有比Si-DLC更优异的抗磨损性能;而大量W掺杂对薄膜石墨化作用较大,使Si-WH-DLC薄膜在室温至400°C的宽温域抗磨损性能下降。对于梯度W掺杂Si-W-DLC薄膜,由于W含量的梯度分布,使薄膜中碳化物含量从低到高逐渐增加,使薄膜在室温至300°C具有优异的减摩抗磨性能。在400～500°C时,由于在摩擦表面薄膜石墨化、生成的WO3、WC相和Si C相的协同作用,使梯度W掺杂Si-W-DLC薄膜高温下也具有优异的减摩抗磨性能。（3）以W为过渡层,制备了梯度W掺杂Si-W-DLC薄膜,考察了W过渡层对薄膜力学和宽温域摩擦学行为的影响。研究表明,W过渡层/梯度W掺杂Si-W-DLC薄膜在室温和300°C具有较好的减摩抗磨作用。500°C时,在W过渡层与DLC结合的界面处原位生成WC和WO3以及磨痕处石墨化的非晶碳三者的协同作用下,W过渡层/梯度W掺杂Si-W-DLC薄膜表现出优异的高温减摩抗磨性能。随着载荷从5 N下降至1 N,摩擦系统实际接触面积A与载荷L的比值（A/L）从1.8×10-11Pa-1上升至3.1×10-11Pa-1,薄膜在500°C的摩擦系数从0.06逐渐升高至0.15且最终被磨穿。随着滑动速度从4 Hz下降至1 Hz,500°C下摩擦系数保持0.1以下的时间逐渐变短,在1 Hz时薄膜摩擦系数保持0.05约100 s后即迅速升高至0.4以上。这归因于高温环境下活泼分子与摩擦表面的化学吸附作用时间增长,滑动界面处的化学吸附量增加,使滑动界面处气体脱附时导致摩擦力升高,W/梯度W掺杂Si-W-DLC薄膜的减摩性能逐渐恶化。相比载荷,滑动速度对W/梯度W掺杂Si-W-DLC薄膜在500°C的摩擦学性能影响更大。
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