南海天然溶解有机质的解析及细菌多糖对海洋溶解有机碳库的贡献

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地球海洋广泛分布着溶解有机质(Dissolved Organic Matter,RDOM),其中超过95%是耐受生物降解的惰性溶解有机质(Recalcitran DOM,RDOM),其碳量(~662Gt)与大气二氧化碳相当。海洋RDOM这一巨大碳库的通量的变化影响着全球气候。因此,研究海洋RDOM的循环机制对认识海洋碳循环及全球气候变化具有重要意义。微型生物碳泵(Microbial Carbon Pump,MCP)理论从微型生物角度解释了活性有机质(Labile DOM,LDOM)向惰性溶解有机碳转化的过程,从而影响海洋储碳。然而,海洋RDOM的循环和惰性机制仍不清晰,有关“深海DOM的惰性本质是因为有机碳分子本身结构惰性(Intrinsically refractory,RDOMt)还是由于被稀释(Inaccessible due to extremely low concentration,RDOMc)?”存在科学争论。胞外多糖(Exopolysaccharides,EPS)是海洋DOM的重要组成成分。EPS广泛存在于近海、大洋、水柱、南北极海冰中,是高分子量DOM中含量最高的组分。EPS主要来源于浮游植物初级产物,多数海洋细菌也会分泌高分子量EPS。细菌EPS的研究报道相比浮游植物少,它们大多具有相对独特的组成和结构,可能反过来影响其生物可利用性。基于以上科学问题,本论文开展了天然海水DOM的检测,结合细菌EPS的长期降解实验,研究溶解有机碳的储碳机制。本论文主要实验结果如下:(1)利用超高分辨率傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometry,FT-ICR-MS)分析了南海典型站位的表层以及不同深度海水的天然DOM。主成分分析结果表明表层与深层海水DOM组分差异明显,而真光层以下DOM组分类似。DOM平均分子特征(Weighted average,wa)分析表明:表层海水DOM的平均相对分子量Masswa相对低于深海,随着深度增加DOM的Masswa升高;O/Cwa沿着河口表层到外海表层到深海呈逐渐增加的趋势;表层海水的H/Cwa数值普遍高于深海,且指征DOM分子不饱和度的DBEwa低于深海;降解指数Ideg表明表层海水DOM的降解程度低于深层;DOM组分分类对比结果发现:表层海水样品中高度不饱和化合物、芳香族化合物和多环芳烃类化合物的相对比例都显著低于深层DOM样品,相反,表层海水DOM样品中含有更高比例的不饱和脂肪族化合物、饱和脂肪酸/磺酸类化合物。溶解有机碳浓度随着深度增加不断降低,而深海DOM相比表层海水含有更高比例的惰性有机质IOS-RDOM。(2)分离和纯化了两种不同来源(变形杆菌门Proteobacteria和拟杆菌门Bacteroides)并分别代表不同分泌机制(粘液型和夹膜型)的海洋细菌EPS,添加至河口、外海和深海三种典型天然海水开展长达360天的微生物降解实验。结果发现两种EPS都能被环境微生物群落快速降解,且两种EPS的降解过程类似;HiSeq高通量测序结果表明,γ变形杆菌Gammaproteobacteria是降解两种细菌EPS的优势种群;FT-ICR-MS分析长期降解产物表明:EPS培养体系的DOM组成与深海天然海水DOM高度相似,这些EPS培养体系都产生了相对高丰度的惰性有机质IOS-RDOM,在培养体系中累积。此外,长期培养后仍存在一些相对丰度低的活性DOM分子。综合以上结果表明随着海水深度增加,南海DOM组分的相对分子量和不饱和度上升,DOM从表层向深层传输的过程伴随着氧化和环化等反应,表层和深海DOM均含有RDOMt和RDOMc;细菌EPS的长期降解产物中既包含RDOMt,又产生RDOMe,这两种惰性有机组分解释了海洋惰性有机碳库既存在“累积”效应,又存在“稀释”效应,因此两种惰性DOM组分都贡献于海洋惰性有机碳库。微型生物碳泵MCP不断降解活性有机质为惰性有机质,是海洋DOM储碳的重要机制。
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