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随着核医学成像技术的强劲发展需求,对于高光输出快衰减的闪烁材料的研究逐渐成为闪烁材料的研究热点。而随着最近欧洲核子中心(CERN)对于其大型强子对撞机(LHC)的更新升级,闪烁材料的抗辐照性能又得到了广泛的关注。
石榴石结构闪烁体是近些年来发展起来的新型闪烁材料,具有优异的闪烁性能和广阔的应用潜力。与此同时,石榴石结构的透明陶瓷的制备则一直是近年来激光陶瓷发展的热点。因此,最近石榴石结构闪烁陶瓷的制备显得十分活跃。但是,大量的工作都集中在制备和性能参数的表征上,且报导的闪烁性能并不理想,缺乏对石榴石结构陶瓷闪烁体从“结构——缺陷——性能——应用”的系统研究。
本工作采用高纯的商业Lu2O3,Al2O3,Pr6O11粉体(99.99%),分别通过使用传统石榴石结构透明陶瓷制备广泛采用的异价烧结助剂TEOS(正硅酸乙酯)和MgO,以及新型等价烧结助剂Sc2O3和La2O3,成功制备了高光学质量的Pr:LuAG透明陶瓷,在发光波长310nm处透过率接近80%。此外,通过工艺的控制,也成功的制备了不添加烧结的助剂的Pr:LuAG透明陶瓷,其光学透过率接近70%。
本文系统评价了包括制备温度,光学质量,以及不同晶粒尺寸(或不同晶界密度),反位缺陷,和不同烧结助剂单掺和共掺的条件下,退火条件等对于Pr:LuAG透明陶瓷闪烁性能的影响。对于普遍存在争议的晶界问题,研究表明,晶界的效应并不会引起非辐射发光中心,但是可能降低陶瓷的闪烁响应,产生一定程度的慢发光。现阶段影响石榴石结构陶瓷闪烁性能的关键因素是烧结助剂等杂质的引入以及退火工艺、条件。不论异价Mg,Si,还是等价的Sc,La,一旦加入烧结助剂,会产生晶格畸变,从而在闪烁材料中引入缺陷,就在禁带中留下的陷阱,增加了载流子输运过程中可能遇到的俘获中心,影响载流子的输运过程。且烧结助剂的引入产生了非辐射跃迁发光中心,降低了发光效率和光输出(光产额),严重影响了闪烁性能。此外,由于陶瓷真空烧结引入的氧空位,也成为载流子的俘获中心。通过在空气氛下进行退火处理,有效的消除了氧空位这类深陷阱能级,大大提高了闪烁响应和光输出。最终样品750ns门宽下光输出达到1196p.e./MeV,能量分辨率达到8.4%,而在相同的测试和空气耦合条件下,BGO的光输出为603p.e./MeV,能量分辨率为11.8%。陶瓷慢发光分量(26%)远少于其单晶的快发光分量(54%)。
目前,制备的Pr:LuAG陶瓷已经在光产额,能量分辨率,衰减时间等关键的指标上取得重大突破。通过将制备的闪烁陶瓷,切割成1.9×1.9×10mm的棒条,组装成16×16的阵列模块,国内外首次实现透明闪烁陶瓷的二维散点图成像,散点位置清晰可辨,相同耦合条件下优于目前商用BGO晶体水平。高性能的Pr:LuAG陶瓷的成功制备,为PET机探测器材料的选择提供了新的契机。此外通过与BGO单晶复合组成一种新型的具有深度效应探测能力的Phoswich探测器,这将极大提升PET探测器在视野边缘的分辨能力。
对于不同烧结助剂和退火条件制备的石榴石结构闪烁陶瓷的抗辐照性能做了系统分析表明。不同的烧结助剂对其抗辐照性能影响程度不同,虽然不会引入新的色心吸收带,但是由于置换离子,尤其是电荷补偿效应导致紫外区域的色心吸收带强度增强。Pr:LuAG陶瓷的抗辐照性能并不理想,但是Ce:LuAG陶瓷抗辐照性能很高。且烧结助剂,对于影响其辐照性能的色心吸收带没有贡献,可以通过添加烧结助剂优化光学质量,获得大尺寸高透过率的透明陶瓷,将来是理想的高能物理量能器用闪烁材料。