CO与亚硝酸甲酯催化偶联反应合成草酸二甲酯的研究

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本文对CO和亚硝酸甲酯(MN)气相催化偶联合成草酸二甲酯(DMO)的反应体系进行了研究。运用XRD,BET,ICP,TPR等表征手段详细地考察了Pd/α-Al2O3催化剂的载体,活性组分前驱体和负载量,以及制备方法等对催化活性的影响。在确定的最优催化剂上考察了偶联反应的工艺条件,得出催化剂载体α-Al2O3的纯度和孔结构是影响催化剂活性的关键因素。对于Pd(NO3)2前驱体,活性组分Pb负载量为0.1wt%时,催化剂活性最佳;对于PdCl2,负载量为1wt%时活性最佳。浸渍液pH值对Pd/α-Al2O3催化剂影响显著,当pH在1.7附近和13附近时,制备的催化剂活性最高。Pd/α-Al2O3催化剂上偶联反应最佳的工艺条件为常压,温度120℃~130℃,原料比CO/MN为2:1,空速为3000h-1。另外,本文对催化剂的甲醇失活也进行了实验研究。
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