激子态波函数限域与量子点光学性质

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溶液量子点是在溶液中合成的、尺寸在量子限域范围内的半导体纳米晶。由于量子限域效应,量子点的发光特性与尺寸密切相关,使得它们作为发光和光电材料在众多领域有着重要应用。本论文提出"激子态波函数限域"新概念,对新型荧光和磷光量子点的光物理和光化学性质展开研究。对于荧光量子点体系,遵循激子态波函数限域的设计原理,我们使用ZnCdS均匀合金壳层以最大化限域量子点的波函数,同时又保持量子点良好的形貌和晶体结构。由此我们将非闪烁量子点的发光颜色窗口扩展出红色区,覆盖了几乎整个可见光颜色区。我们在传统"亮态"百分比的基础上引入电离速率,结合两者更精确地衡量量子点的荧光闪烁。利用本论文发展的研究单量子点光化学漂白的方法,证明波函数限域量子点不但在最大程度上抑制了荧光闪烁,而且克服了光化学漂白。使用创新的微液膜荧光饱和方法研究了三种类型量子点(CdSe/ZnCdS均匀和梯度合金核壳量子点,和CdSe/CdS核壳量子点)的双激子量子产率。观察到抑制了荧光闪烁的量子点拥有更低双激子量子产率的新奇结果。进一步通过俄歇效应与双激子量子产率的直接关系,导出激子态波函数限域(而不是俄歇效应)对于量子点的荧光闪烁起到显着作用。对于磷光量子点体系,我们研究了 Mn掺杂ZnSe/ZnS核壳量子点在不同pH和温度下的基本光学性质,均表现出非常优良的稳定性。同时使用微液膜法研究了 Mn掺杂量子点非常特殊的磷光饱和。类比造成荧光量子点光饱和的原因——俄歇复合,发展了一个理论模型定量地解释了该现象。最后我们利用其可调的磷光寿命和环境稳定性,在饱和激发光强下得到了最优的荧光寿命成像应用。
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